??近日，上海交通大學材料科學與工程學院輕合金精密成型國家工程研究中心鄒建新教授課題組與美國密西根大學Laine教授合作在可充鎂離子電池領(lǐng)域取得重要研究進展。相關(guān)成果以“Using CoS cathode materials with 3D hierarchical porosity and an ionic liquid (IL) as an electrolyte additive for high capacity rechargeable magnesium batteries”為題，發(fā)表在能源類國際頂級期刊Journal of Materials Chemistry A（IF=10.733）上，并入選該期刊封底（圖1）。該工作闡明了分級多孔的CoS正極材料和離子液體電解液添加劑，可協(xié)同活化電池充放電過程，增強充放電容量，從而實現(xiàn)高容量可逆的鎂二次電池。

通過非原位XRD、XPS、HRTEM技術(shù)對電池的充放電機理進行了深入研究，首次發(fā)現(xiàn)CoS在鎂電池充放電過程的相轉(zhuǎn)變，且表明離子液體的引入有助于改變CoS和鎂轉(zhuǎn)化的熱力學和動力學性質(zhì)，這對理解電池的充放電活化過程和充放電容量的增強有著重要的意義。

圖2 三維分級多孔硫化鈷顯微結(jié)構(gòu)

鎂二次電池被認為是一類應用前景廣闊的新型綠色電源，主要由于鎂負極容量高（質(zhì)量容量：2205 mAh g-1；體積容量：3833 mAh cm-3）、還原電位低（-2.37 V vs. SHE）、儲量豐富以及安全性高。針對高容量可逆鎂離子電池的設(shè)計，鄒建新教授提出了兩條新穎的思路：第一、設(shè)計三維分級多孔的硫化鈷（CoS）微米球（圖2），該微米球孔容大（0.227 cc/g）、比表面積可觀（27 m2/g）、結(jié)構(gòu)靈活性高；第二、以離子液體作為電解液添加劑，促使硫化鈷充放電過程的相轉(zhuǎn)變，改變CoS和鎂轉(zhuǎn)化的熱力學和動力學性質(zhì)，從而活化充放電過程，擴增充放電容量。因此，利用這種三維分級多孔CoS正極材料和離子液體電解液添加劑可協(xié)同實現(xiàn)高的放電容量（高達370 mAh g-1）、良好的循環(huán)性能（經(jīng)88圈后仍可達~340 mAh g-1）以及可觀的倍率性能（在50 mA g-1電流密度下可達~300 mAh g-1）。最后通過非原位XRD、XPS以及HRTEM技術(shù)對CoS充放電過程的機理進行深入研究，發(fā)現(xiàn)CoS在放電過程中發(fā)生相轉(zhuǎn)變，生成了Co9S8（圖3）。因此，他們認為該相轉(zhuǎn)變過程很可能是引起電池性能活化和提升的內(nèi)在原因。

圖3 三維分級多孔CoS在POC-0.2IL電解液中的充放電機理研究

本論文第一作者為上海交通大學博士后潘明光，通訊作者是鄒建新教授和Laine教授。該研究成果得到了國家自然科學基金（51771112）、上海市教委“曙光學者”項目（16SG08）、中國教育部“111”項目（B16032）以及中國博士后科學基金（2017M621476）。

原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta05233j