2009
2019-07-08
??廈門大學(xué)汪騁教授課題組在MOF負(fù)載的Cu基催化劑用于CO2氫化方面取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果“Cooperative copper centres in a metal–organic framework for selective conversion of CO2 to ethanol”在線發(fā)表于Nature子刊《自然-催化》(Nature Catalysis, DOI：10.1038/s41929-019-0308-5)。
CO2的氫化轉(zhuǎn)化被認(rèn)為是碳資源循環(huán)利用的重要方向。其中，將CO2直接氫化生成乙醇是極具價(jià)值但也富有挑戰(zhàn)的途徑。乙醇合成的難點(diǎn)在于其氫化過程中C-C鍵生成速率及C-O鍵斷裂速率的調(diào)控，速率失衡將會(huì)導(dǎo)致單碳產(chǎn)物或是長鏈烷烴的生成。
課題組設(shè)計(jì)了一種MOF負(fù)載的雙銅中心催化劑，該催化劑選用了一種含有Zr12節(jié)點(diǎn)的金屬有機(jī)框架（MOFs）作為載體，通過對(duì)節(jié)點(diǎn)上的羥基基團(tuán)使用TMSLi進(jìn)行去質(zhì)子化，然后加入Cu源進(jìn)行金屬負(fù)載的后修飾組裝技術(shù)將CuI活性中心負(fù)載在金屬節(jié)點(diǎn)上，實(shí)現(xiàn)了雙銅金屬中心的構(gòu)建，不僅可以通過雙金屬氧化加成進(jìn)行氫氣的活化，還可在堿金屬離子的協(xié)助下實(shí)現(xiàn)C-C鍵生成，從而實(shí)現(xiàn)CO2到乙醇的轉(zhuǎn)化。該工作不僅展示出MOF材料作為催化劑載體的獨(dú)特性，也為銅基催化劑催化CO2氫化至乙醇的研究帶來了新的認(rèn)識(shí)。
該研究工作通過廈門大學(xué)汪騁教授課題組與芝加哥大學(xué)林文斌教授課題組合作完成。我院2014級(jí)安冰博士（現(xiàn)英國曼徹斯特大學(xué)博士后）和2016級(jí)博士研究生李哲為共同第一作者，博士研究生張競爭和曾令真參與了部分工作，芝加哥大學(xué)博士研究生宋洋在X-射線吸收光譜數(shù)據(jù)收集方面給予了幫助。研究工作得到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（批準(zhǔn)號(hào)：2016YFA0200702）和國家自然科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：21671162、21471126、21721001）等項(xiàng)目的資助。
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