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2019-04-22
??在國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃“大氣細(xì)顆粒物的毒理與健康效應(yīng)”（批準(zhǔn)號(hào)：91543104，91743204，91843301）和國(guó)家杰出青年科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：21825403）等項(xiàng)目的資助下，中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心環(huán)境化學(xué)與生態(tài)毒理學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉倩、江桂斌課題組在細(xì)顆粒物溯源方面取得重要突破。該團(tuán)隊(duì)利用硅、氧雙同位素指紋（dual isotopic fingerprinting）和機(jī)器學(xué)習(xí)（machine learning）技術(shù)，首次成功實(shí)現(xiàn)了SiO2顆粒的來(lái)源區(qū)分。研究成果以“Distinguishing the Sources of Silica Nanoparticles by Dual Isotopic Fingerprinting and Machine Learning”（雙同位素指紋和機(jī)器學(xué)習(xí)方法甄別二氧化硅納米顆粒物的來(lái)源）為題，2019年4月8日在線發(fā)表于Nature Communications (《自然·通訊》)。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-09629-5。
自然界中沙塵無(wú)處不在，其主要成分是二氧化硅（SiO2），也是大氣細(xì)顆粒物PM2.5的重要組分。除了沙塵，大自然中其實(shí)存在著不同形態(tài)的SiO2，如石英、水晶、硅藻土等。而且，SiO2也是人類(lèi)生產(chǎn)量和使用量最大的一類(lèi)納米材料，如在工業(yè)中大量生產(chǎn)的白炭黑其實(shí)就是SiO2納米顆粒。這些人造的SiO2顆粒最終又會(huì)被排放到環(huán)境中去，成為大自然中沙塵的一部分。自然界中SiO2顆粒形貌極其復(fù)雜（見(jiàn)圖1），這使得甄別SiO2顆粒的來(lái)源非常困難。在之前的報(bào)道中，有人嘗試?yán)梅€(wěn)定同位素指紋對(duì)人造和天然的ZnO和CeO2顆粒進(jìn)行區(qū)分，但未獲成功。
劉倩等研究發(fā)現(xiàn)，不同來(lái)源的SiO2顆粒形貌多樣，利用常規(guī)的表征手段如電鏡、元素組成、晶體結(jié)構(gòu)等均無(wú)法實(shí)現(xiàn)其來(lái)源的區(qū)分。但不同來(lái)源的SiO2，如天然石英、天然硅藻土、以及利用氣相法、沉淀法和溶膠凝膠法合成的人造SiO2，在Si同位素和O同位素組成上均表現(xiàn)出一定的差異性（圖2a-b）。利用Si和O同位素構(gòu)建的二維同位素指紋圖譜中，不同來(lái)源的SiO2顆粒分布于不同的區(qū)域（圖2c），從而可以通過(guò)Si-O同位素指紋信息來(lái)判斷SiO2顆粒的來(lái)源。為了實(shí)現(xiàn)全面準(zhǔn)確的來(lái)源甄別，研究人員利用機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)現(xiàn)有樣品的同位素指紋信息構(gòu)建了分類(lèi)模型，可以給出每個(gè)樣品不同來(lái)源的概率值，總體正確率達(dá)到了93.3%，從而實(shí)現(xiàn)了SiO2顆粒的定量精準(zhǔn)溯源。值得一提的是，該方法不但可以實(shí)現(xiàn)天然源和人為源SiO2的區(qū)分，還可以在一定程度上區(qū)分工業(yè)SiO2顆粒的不同生產(chǎn)工藝和不同制造廠商，從而為工業(yè)納米產(chǎn)品的質(zhì)量分析和質(zhì)量控制提供了一種有力的工具。
這一研究突破了同位素指紋不能用于顆粒物溯源的傳統(tǒng)觀念，揭示了穩(wěn)定同位素指紋在包括PM2.5在內(nèi)的顆粒物溯源方面的強(qiáng)大潛力。
圖1 不同來(lái)源的SiO2顆粒的微觀形貌
(a)人造納米SiO2標(biāo)準(zhǔn)品；(b-c)工業(yè)白炭黑；(d)天然石英顆粒；(e-f)天然硅藻土的完整形貌及碎片
圖2 不同來(lái)源的SiO2顆粒的同位素指紋及機(jī)器學(xué)習(xí)分類(lèi)模型
(a)Si同位素指紋；(b)O同位素指紋；(c)Si-O二維同位素指紋及機(jī)器學(xué)習(xí)分類(lèi)模型（簡(jiǎn)寫(xiě)：ND：天然硅藻土；NQ：天然石英；ES：人造溶膠凝膠法SiO2；EP：人造沉淀法SiO2；EF：人造氣相法SiO2）
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