顆粒在線(xiàn)訊：乙烯是石油化學(xué)工業(yè)的基石，主要用于生產(chǎn)合成乙醇、乙二醇、環(huán)氧乙烷、聚氯乙烯等化工產(chǎn)品。目前，乙烷轉(zhuǎn)化制乙烯主要通過(guò)管式爐中水蒸汽裂解烷烴脫氫來(lái)實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)，但面臨著條件苛刻、轉(zhuǎn)化率低、選擇性低和催化劑易積碳等難題。

　　中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所功能納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與組裝/福建省納米材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員謝奎課題組長(zhǎng)期從事多孔單晶與多相催化研究。在該研究中，科研人員利用晶格重構(gòu)策略生長(zhǎng)了CeO2多孔單晶，構(gòu)筑單晶表面清晰的Ce-O不飽和配位活性結(jié)構(gòu)，并組裝成固體氧化物電解池（Solid oxide electrolyser Cell, SOEC），在SOEC陽(yáng)極實(shí)現(xiàn)了高選擇性乙烷電化學(xué)氧化脫氫制乙烯，在SOEC陰極實(shí)現(xiàn)了二氧化碳還原制一氧化碳。原位近常壓XPS結(jié)果表明，CeO2多孔單晶電極在氧化過(guò)程可以促進(jìn)晶格氧向活性氧的轉(zhuǎn)變，明確了O2-、O22-和O2-等活性氧物種能有效地將乙烷電化學(xué)氧化脫氫制乙烯，但是O-等氧物種更傾向于誘導(dǎo)乙烷的深度氧化。原位紅外和DFT理論計(jì)算表明，乙烷電化學(xué)氧化脫氫的反應(yīng)中間產(chǎn)物是環(huán)氧物種，而清晰的CeO2多孔單晶表面結(jié)構(gòu)促進(jìn)乙烷的吸附，從而提升乙烯的選擇性和乙烷的轉(zhuǎn)化率，且連續(xù)運(yùn)行300小時(shí)性能無(wú)明顯衰減、無(wú)積碳生成。該催化過(guò)程利用SOEC實(shí)現(xiàn)了二氧化碳和乙烷的高選擇性電催化轉(zhuǎn)化，為低碳分子的催化轉(zhuǎn)化提供了新研究思路。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“變革性技術(shù)關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題”重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)（B類(lèi)）等的支持。

多孔單晶電極促進(jìn)乙烷電化學(xué)氧化脫氫制乙烯