顆粒在線訊：近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員肖建平團隊與電子科技大學教授夏川團隊、中國科學技術(shù)大學教授曾杰團隊合作在二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化研究中取得新進展，研發(fā)出鉛單原子合金化的銅基催化劑（Pb1Cu），實現(xiàn)了CO2高活性、高選擇性還原制備甲酸鹽，并探究了該過程的理論機理。

　　利用可再生能源進行CO2電還原是實現(xiàn)“雙碳”目標的手段之一。甲酸是一種能量載體，也可作為燃料電池的液體燃料，通過CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向。研究中，夏川團隊和曾杰團隊通過制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu，在實現(xiàn)CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時，保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性。肖建平團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點，揭示出Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因。

　　肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖，用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發(fā)現(xiàn)，不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道所建立的活性趨勢，CO2電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根（COOH*）機理和甲酸根（HCOO*）機理，形成催化反應(yīng)的“雙通道”。因此，CO2電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢體現(xiàn)了雙活性頂點的性質(zhì)。反應(yīng)相圖活性趨勢的研究證明，CO2電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中，Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理，說明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高CO2電還原活性的原因。此外，銅位點被驗證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點。該研究為設(shè)計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。

　　相關(guān)研究成果以Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying為題，于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》（Nature Nanotechnology）上。研究工作得到中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、國家自然基金委員會、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B類）“功能納米系統(tǒng)的精準構(gòu)筑原理與測量”等的支持。

　　CO2電還原制備甲酸鹽的雙頂點一維（a）、二維（b）“反應(yīng)相圖”。基于雙通道的理論和實驗活性趨勢對比（c）。CO2電還原自由能變化圖用于研究Pb1Cu單原子合金選擇性（d）