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2021-10-04
顆粒在線訊：近日，華中科技大學(xué)夏寶玉教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了多孔鉑合金和石墨碳的集成催化劑用以改善氧還原反應(yīng)，并揭示多個(gè)活性位點(diǎn)的協(xié)同催化機(jī)制。
相關(guān)研究成果以“Boosting Oxygen Reduction via Integrated Construction and Synergistic Catalysis of Porous Platinum Alloy and Defective Graphitic Carbon”為題在線發(fā)表于2021年9月25日的Angew. Chem. Int. Ed.。
燃料電池是一種高效環(huán)保的能量轉(zhuǎn)換技術(shù)，鉑基氧還原電催化劑是燃料電池的核心組成，而鉑等貴金屬的稀缺儲(chǔ)量和高昂價(jià)格限制了燃料電池廣泛發(fā)展。因此，研究人員一直關(guān)注高活性長壽命鉑基電催化劑的研究與開發(fā)。
在本工作中，該團(tuán)隊(duì)明確了碳封裝多孔鉑合金可以顯著增強(qiáng)催化界面的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐蝕性質(zhì)。同時(shí)分散在碳層中的大量鈷原子（Co-N-C位點(diǎn)）不僅為氧還原反應(yīng)提供了額外活性位點(diǎn)，而且也可能提供強(qiáng)相互作用進(jìn)一步穩(wěn)定鉑等活性位點(diǎn)，從而改善催化活性以及穩(wěn)定性。
相對(duì)于商用鉑碳催化劑（0.12 A mgPt-1），所制鉑合金納米碳集成催化劑（1.14 A mgPt-1）表現(xiàn)出較好的電化學(xué)催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性。在燃料電池測(cè)試中，該催化劑在0.6 V的電壓下獲得了1.45 A cm-2的電流密度，峰值功率密度為960 mW cm-2，也優(yōu)于商用鉑碳催化劑（780 mW cm-2）。
密度泛函理論分析表明鉑合金比Co-N-C位點(diǎn)表現(xiàn)出更低的活化能，表明鉑合金界面更傾向于四電子反應(yīng)路徑。此外，鉑合金和Co-N-C也可以協(xié)同完成四電子轉(zhuǎn)移路徑，促進(jìn)多位點(diǎn)協(xié)同催化反應(yīng)。
該研究提出了集成催化劑的設(shè)計(jì)與構(gòu)筑策略。在優(yōu)化鉑合金性能的同時(shí)，還可以通過Co-N-C為氧還原反應(yīng)提供額外的活性和協(xié)同路徑。這種通過多組分集成與相互作用的設(shè)計(jì)策略有助于開發(fā)先進(jìn)鉑基催化劑并改善燃料電池等能源技術(shù)的服役水平與壽命。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202111426
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