顆粒在線訊：工業(yè)大規(guī)模電解水制氫主要采用堿性電解水制氫技術(shù)，其制氫工藝簡(jiǎn)單，產(chǎn)品純度較高，是頗具潛力的大規(guī)模制氫技術(shù)。然而，超高電流下，超低過(guò)電位與低成本之間的權(quán)衡仍是工業(yè)電解水制氫的挑戰(zhàn)。在該研究領(lǐng)域，計(jì)算電化學(xué)方法、機(jī)器學(xué)習(xí)、電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表征緊密結(jié)合，為設(shè)計(jì)高活性析氫電催化劑奠定了基礎(chǔ)。 

　　近日，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員劉建軍團(tuán)隊(duì)與復(fù)旦大學(xué)教授葉明新、沈劍鋒團(tuán)隊(duì)合作，提出了“聚陰離子摻雜誘導(dǎo)亞穩(wěn)相催化”的催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，通過(guò)磷酸根摻雜亞穩(wěn)相β-NiMoO4激活費(fèi)米能級(jí)處活性電子態(tài)，有效降低堿性電解質(zhì)水分解生成H*能壘，進(jìn)一步促使H*耦合生成H2脫附，表現(xiàn)出最佳的氫吸附自由能（-0.046eV），高效提升催化劑本征穩(wěn)定性和活性。研究發(fā)現(xiàn)，磷酸鹽取代的β-NiMoO4在1000mAcm-2的超高工業(yè)電流密度下保持200h的長(zhǎng)期穩(wěn)定，過(guò)電位僅為-210mV。相關(guān)成果發(fā)表在Nature Communications上。 

　　基于“亞穩(wěn)相催化”設(shè)計(jì)理念，劉建軍團(tuán)隊(duì)與上海硅酸鹽所研究員王家成團(tuán)隊(duì)合作，構(gòu)建出Fe/N共摻石墨烯基底（Fe-N-C）、納米級(jí)釕（Ru）納米粒子（NPs）和單個(gè)Ru原子組成復(fù)合二維材料，F(xiàn)e/N共摻雜石墨烯基底從熱力學(xué)穩(wěn)定性上可以促使Ru-NPs高效分散形成小尺寸NPs和單原子（SAs），Ru納米粒子降低水解離能壘，Ru單原子協(xié)同促進(jìn)H*源快速結(jié)合生成H2脫附，協(xié)同提高堿性析氫催化活性。在10mAcm-2（η10）電流下具有超低過(guò)電位（9mV），優(yōu)于堿性條件下商用的HER電催化劑。相關(guān)工作發(fā)表在Advanced Science上。 

　　亞穩(wěn)相1T-MoS2具有高析氫催化活性，設(shè)計(jì)更廣泛的金屬相過(guò)渡金屬硫?qū)倩铮═MDs）面臨挑戰(zhàn)。研究通過(guò)高通量計(jì)算篩選與機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)合，建立了電子帶隙、相穩(wěn)定性、空位形成能、氫吸附能的多級(jí)篩選策略，篩選出單層VS2和NiS2，過(guò)渡金屬離子空位（TM-空位）ZrTe2和PdTe2，硫族離子空位（X-空位）MnS2、CrSe2、TiTe2和VSe2等催化劑。研究基于半監(jiān)督機(jī)器學(xué)習(xí)方法，建立了1T-TMDs材料的HER催化活性描述符ΔGH*=0.093-(0.195*LEf+0.205*LEs)-0.15*Vtmx（其中0.195*LEf+0.205*Les為局部電負(fù)性，Vtmx為價(jià)電子數(shù)）。相關(guān)工作發(fā)表在Journal of Physical Chemistry Letters上。 

　　研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)和上海科學(xué)技術(shù)委員會(huì)等的支持。 

磷酸根摻雜亞穩(wěn)相b-NiMoO4高效促進(jìn)堿性介質(zhì)水分解生成H*源，進(jìn)一步耦合生成H2脫附，實(shí)現(xiàn)堿性條件下超高電流、超低電位電解水制氫 

堿性/中性條件Ru單原子和團(tuán)簇協(xié)同催化，有效降低堿性條件水分解能壘，促使H*耦合生成H2脫附，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證10mAcm-2電流下過(guò)電位制氫僅有9mV 

多級(jí)高通量計(jì)算與機(jī)器學(xué)習(xí)進(jìn)行金屬相TMDs高活性析氫催化劑的篩選與描述符的構(gòu)建