顆粒在線訊:電化學(xué)二氧化碳(CO2)還原為多碳燃料和化學(xué)原料是減少過(guò)量CO2排放的一種有吸引力的方法。然而,目前已報(bào)道的催化劑大部分表現(xiàn)出C2+產(chǎn)物的低法拉第效率或較差的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。近日,北京航空航天大學(xué)宮勇吉教授制備了一種具有致密的垂直片狀Cu納米結(jié)構(gòu)的OD-Cu催化劑(記為DVL-Cu)。
本文要點(diǎn):
1)研究人員將采用恒電流陽(yáng)極氧化法制備的CuO超薄納米陣列(CuO-NPs)在堿性溶液中原位電化學(xué)還原得到DVL-Cu催化劑。
2)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在H槽中,以中性氯化鉀為陰極液,在?0.8 V(相比于可逆氫電極),DVL-Cu用于電化學(xué)CO2RR,獲得了73.6%的C2H4 FE和>80%的C2+(主要是乙烯和乙醇)FE和84.5%的C2H4 FE,而在流動(dòng)槽中,甚至達(dá)到了84.5%的C2H4 FE。此外,該催化劑的乙烯能量效率(EEC2H4)為28.9%,在流動(dòng)槽中可長(zhǎng)期穩(wěn)定電解約55 h。
3)實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明,納米結(jié)構(gòu)的DVL-Cu在CO2RR過(guò)程中產(chǎn)生了非均相界面,有效地分散了電極電流密度,避免了團(tuán)聚。同時(shí),KCl電解液由于其高的局部pH微環(huán)境阻礙了Cu+物種的溶解/再沉積,并在較高過(guò)電位下抑制了析氫,這有利于DVL-Cu催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性。
4)密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,DVL-Cu中的Cu/Cu2O界面由于降低了C2H4生成途徑中的C-C二聚能而促進(jìn)了C2H4的生成。
得益于簡(jiǎn)單的合成方法,溫和的電解條件(中性電解液),出色的電解穩(wěn)定性,使該材料有望成為未來(lái)工業(yè)CO2RR催化劑的候選材料。
文章鏈接:
Liu, W., Zhai, P., Li, A. et al. Electrochemical CO2 reduction to ethylene by ultrathin CuO nanoplate arrays. Nat Commun 13, 1877 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-29428-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29428-9
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