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2022-06-15
顆粒在線訊：為實現(xiàn)零碳經(jīng)濟，設(shè)計高效、低成本的陽極催化劑是達成電解水綠色制氫和生物質(zhì)電氧化升級的關(guān)鍵。由于固有的氧化還原特性，鎳基非貴金屬電催化劑被認為是潛在的候選者，但關(guān)于鎳位點配位環(huán)境的活性調(diào)控機制尚缺乏深入研究。
近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員王家成團隊前期研究發(fā)現(xiàn)磷酸根陰離子可有效調(diào)控鎳位點的電子結(jié)構(gòu)，增強鎳氧共價性，提升其析氧活性（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3773-3780；VIP）。在此基礎(chǔ)上，該團隊首次提出了含氧陰離子調(diào)控鎳基電催化劑配位環(huán)境的設(shè)計理念，揭示了含氧陰離子在甲醇氧化反應中的不同作用機制。該工作通過對鎳基類金屬（NiPx、NiSx和NiSex）進行陽極電化學氧化，原位構(gòu)建具有不同含氧陰離子配位的無定形羥基氧化鎳（NiOOH-TOx）。研究表明，NiOOH-POx顯示出最優(yōu)的局部配位環(huán)境，提高了Ni位點對甲醇選擇性氧化成甲酸鹽的電催化活性。實驗和理論計算結(jié)果表明，NiOOH-POx具有最優(yōu)的OH*和甲醇吸附能力，含氧陰離子POx優(yōu)化了Ni位點的d帶中心，有效提升了電催化活性。該研究為通過含氧陰離子調(diào)節(jié)活性中心配位環(huán)境以促進有機分子電轉(zhuǎn)化提供了新觀點。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學基金面上項目、重大研究計劃培育項目，以及上海市優(yōu)秀學術(shù)帶頭人計劃等的支持。北京工業(yè)大學與蘇州科技大學的科研人員參與研究。
構(gòu)筑不同含氧酸陰離子調(diào)控的Ni活性位點及其電催化甲醇氧化性能
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