上世紀(jì)60年代,有學(xué)者從理論上預(yù)測了固體材料中一種新的復(fù)合粒子,由空穴與等離激元的強耦合而產(chǎn)生的等離激元極化子,為凝聚態(tài)領(lǐng)域的復(fù)雜多體理論拓展了一個重要的研究分支。但是,普通金屬中等離激元能量普遍較高(~10 eV),較難直接觀測到其在電子結(jié)構(gòu)中形成的獨特特征—衛(wèi)星型能帶,導(dǎo)致上述理論預(yù)言無法得到實驗證實。
中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所信息功能材料國家重點實驗室研究員沈大偉、助理研究員劉正太課題組和上??萍即髮W(xué)研究員李剛課題組合作,利用上海光源原位電子結(jié)構(gòu)研究平臺,通過氧化物分子束外延(OMBE)-角分辨光電子能譜(ARPES)集成技術(shù)和第一性原理計算,首次在半金屬銥氧化物材料SrIrO3電子結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)低能等離激元極化子的直接證據(jù),并通過電荷摻雜實現(xiàn)了對該材料中極化子能量的有效調(diào)控。
科研人員使用MBE技術(shù)制備出高質(zhì)量鈣鈦礦結(jié)構(gòu)SrIrO3薄膜,并通過精確控制生長時間和生長速率實現(xiàn)了一系列不同厚度的外延薄膜制備。利用原位ARPES技術(shù)和第一性原理計算,首次在氧化物半金屬中發(fā)現(xiàn)并證實了體等離激元極化子的存在,觀測到電子-等離激元耦合效應(yīng)所產(chǎn)生的特殊能帶復(fù)制現(xiàn)象(圖1)。此外,該研究還通過人為引入可控的電荷摻雜有效改變其載流子濃度,實現(xiàn)了半金屬材料SrIrO3中等離激元極化子頻率(能量)的有效調(diào)制。該發(fā)現(xiàn)將為操縱等離激元極化子及帶隙提供有效途徑,對固態(tài)材料中的光子學(xué)和等離子學(xué)有重要的潛在應(yīng)用價值。
此外,沈大偉、劉正太團隊承擔(dān)了基于上海光源的原位電子結(jié)構(gòu)研究平臺(BL03U線站)的建設(shè)和管理任務(wù),并從2019年起依托該平臺對新奇量子材料開展系統(tǒng)性研究,取得了從電子結(jié)構(gòu)角度理解其中新奇物理性質(zhì)的系列進展:(1)首次實驗觀測到kagome晶格拓撲新材料CoSn中“教科書式”的極小帶寬平帶貫穿整個動量空間的奇異現(xiàn)象[Nat. Comm. 11, 4002 (2020)];(2)實驗發(fā)現(xiàn)了拓撲半金屬SrAs3中存在僅由一個節(jié)線環(huán)構(gòu)成的當(dāng)前已知最為“純凈”的狄拉克節(jié)線型電子結(jié)構(gòu) [Phys. Rev. Lett. 124, 056402 (2020)];(3)首次發(fā)現(xiàn)拓撲半金屬PdSb2中存在的六重簡并費米子 [Phys. Rev. B 101, 155114 (2020),編輯推薦文章];(4)發(fā)現(xiàn)非中心對稱拓撲材料IrBiSe中存在具有三維手性特征的巨大自旋劈裂,有望實現(xiàn)場控自旋流,進而實現(xiàn)自旋電子器件 [Rapid Res. Lett. 14, 1900684 (2020),期刊封面文章]。
相關(guān)研究成果以Electron-plasmon interaction induced plasmonic-polaron band replication in epitaxial perovskite SrIrO3 films為題,發(fā)表在Science Bulletin上。劉正太為論文第一作者,沈大偉、李剛為論文共同通訊作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會國家重大科研儀器設(shè)備研制專項等的支持。
MBE方式精確控制薄膜生長及電子-等離激元耦合誘導(dǎo)的能帶復(fù)制
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