日前，由大連化物所催化與新材料研究室趙許群研究員、侯寶林副研究員、張濤院士團(tuán)隊(duì)與中國原子能科學(xué)研究院聯(lián)合開發(fā)的硝酸肼催化還原制備四價(jià)鈾U(IV)技術(shù)在湖南衡陽完成裝置建設(shè)并成功開車。

核能是一種低碳高效能源，大力發(fā)展核能是實(shí)現(xiàn)中國碳排放“2030年達(dá)峰，2060年碳中和”目標(biāo)承諾最為成熟可行的能源解決方案之一。規(guī)模發(fā)展核電產(chǎn)生大量乏燃料，即核電廠反應(yīng)堆燃耗之后未燃盡的核燃料，其主要成分是鈾和钚，以及其它次錒系元素、長壽命裂變元素等。由于這些乏燃料具有高放射性毒性，因此，采取穩(wěn)妥可靠的措施處理處置乏燃料是保障核電可持續(xù)發(fā)展的必然要求。普雷克斯（PUREX）流程是國際上已商業(yè)化運(yùn)行的乏燃料后處理技術(shù)，其利用萃取劑高效分離回收乏燃料中的鈾钚資源，提高鈾資源利用率，大幅減少高放廢物體積和數(shù)量。U(IV)是一種理想的四價(jià)钚Pu(IV)還原反萃劑，具有钚還原反萃完全、不引入雜質(zhì)、反應(yīng)速率快等優(yōu)點(diǎn)，廣泛用于PUREX流程鈾钚共去污分離循環(huán)工藝中。但是目前的U(IV)制備方法在收率和安全性等方面有待改進(jìn)，亟需發(fā)展一種轉(zhuǎn)化率高、反應(yīng)條件溫和、安全可靠性高的U(IV)制備方法。

肼是一種常用航天推進(jìn)劑，也是一種溫和的還原劑。硝酸體系中，在合適催化劑作用下肼能夠還原六價(jià)鈾制備四價(jià)鈾。2018年底起，該團(tuán)隊(duì)與中國原子能科學(xué)研究院放射化學(xué)研究所合作，開展硝酸體系肼催化還原制備四價(jià)鈾技術(shù)研究開發(fā)工作。經(jīng)過近兩年的研究，該團(tuán)隊(duì)完成了系列工藝研究，開發(fā)出了高活性高穩(wěn)定性工業(yè)催化劑、60kgU(IV)/d反應(yīng)器樣機(jī)及成套工藝，同步完成了商業(yè)化后處理廠規(guī)模的成套裝置的設(shè)計(jì)加工。催化劑目前已穩(wěn)定運(yùn)行超過3200小時(shí)，實(shí)驗(yàn)仍在進(jìn)行中。

9月22日，成套裝置撬塊運(yùn)抵衡陽試驗(yàn)現(xiàn)場，經(jīng)過兩個(gè)月緊張的安裝調(diào)試，11月21日開始氧化鈾投料，11月24日17:00催化反應(yīng)器投料運(yùn)行，11月25日21:00系統(tǒng)U(IV)產(chǎn)量和收率達(dá)合同指標(biāo)要求，經(jīng)72小時(shí)連續(xù)運(yùn)行U(IV)產(chǎn)量穩(wěn)定，收率大于98%，優(yōu)于預(yù)期目標(biāo)。硝酸肼催化還原制備四價(jià)鈾技術(shù)的開發(fā)成功，對于優(yōu)化我國乏燃料后處理流程工藝，降低過程能耗，提高經(jīng)濟(jì)社會效益有積極作用。

該項(xiàng)目得到中國原子能科學(xué)研究院、大連市化工設(shè)計(jì)院有限公司、南華大學(xué)、中核二七二鈾業(yè)有限公司、威海博銳化工機(jī)械有限公司等支持。（文/圖 趙許群）