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2020-11-04
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組（DNL19T3）副研究員孫劍、研究員葛慶杰、副研究員位健團隊在精準(zhǔn)調(diào)控分子篩Bronsted酸位，促進CO2催化加氫合成輕質(zhì)芳烴研究中取得新進展。
芳烴，特別是苯、甲苯和二甲苯等輕質(zhì)芳烴，是應(yīng)用廣泛的大宗化學(xué)品之一，目前主要通過石油化工路線制備，能耗高且排放大量CO2。以CO2為碳源，通過催化加氫合成高附加值芳烴更加環(huán)保，是解決能源需求和實現(xiàn)碳中和目標(biāo)的措施之一。近年來，CO2加氫合成混合芳烴研究取得系列進展，但是產(chǎn)物多集中于C8以上的重質(zhì)芳烴；由于Bronsted酸位在芳烴合成中扮演的角色較復(fù)雜，利用CO2加氫精準(zhǔn)合成更高附加值的輕質(zhì)（C6–8）芳烴具有挑戰(zhàn)性。
研究團隊在前期工作（Nat. Commun. 2017；ACS Catal. 2018；ACS Catal. 2020）的基礎(chǔ)上，通過制備一系列具有不同Bronsted酸性質(zhì)的ZSM-5分子篩與NaFe基催化劑組成復(fù)合催化劑，探索CO2加氫反應(yīng)中分子篩Bronsted酸位在芳烴合成及積碳形成中的作用。研究發(fā)現(xiàn)，Bronsted酸位是芳構(gòu)化的主要活性位，提高Bronsted酸密度可顯著提高芳烴，特別是輕質(zhì)芳烴的選擇性。通過化學(xué)液相沉積法對分子篩硅烷化處理，可將外表面Bronsted酸位鈍化，進而抑制輕質(zhì)芳烴烷基化和二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)，使輕質(zhì)芳烴在芳烴中占比達75%，這是同類文獻報道的最高值；對二甲苯（PX）在二甲苯中占比可達72%。但是，過高的Bronsted酸量（>154 μmol/g）會加速高縮合度和難氧化的積碳形成，降低催化劑壽命。該研究豐富對芳烴合成過程的認識和理解，為CO2加氫合成輕質(zhì)芳烴提出新思路。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《應(yīng)用催化B：環(huán)境》（Applied Catalysis B：Environmental）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（A類）“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”、中科院青年創(chuàng)新促進會、遼寧省“興遼英才”計劃等的支持。
大連化物所CO2催化加氫合成輕質(zhì)芳烴研究取得新進展
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