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2020-10-19
近日，大連化物所2302組李杲研究員與首都師范大學(xué)萬(wàn)重慶教授、芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)Hannu Hakkinen教授合作，首次精準(zhǔn)可控地構(gòu)筑了雙金屬團(tuán)簇模型催化劑Au13Ag16L24，通過(guò)單晶衍射技術(shù)和DFT理論計(jì)算揭示了該團(tuán)簇的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，并探索了該團(tuán)簇模型催化劑在A3-偶合反應(yīng)中的應(yīng)用。
精準(zhǔn)原子組成的金屬團(tuán)簇作為一種新型的納米材料表現(xiàn)出了獨(dú)特的理化性質(zhì)，不論在基礎(chǔ)理論研究方面（新型模型催化劑）還是在發(fā)光、催化、生物制藥、傳感、生物標(biāo)記等領(lǐng)域應(yīng)用方面都具有十分重要的價(jià)值。
李杲團(tuán)隊(duì)主要從事金屬團(tuán)簇合成和催化的研究（Chem Rev., 2020; The Journal of Physical Chemistry Letters, 2020; Journal of Materials Chemistry A, 2020; ACS Catal., 2017; ACS Catal., 2017; ACS Nano, 2016; ACS Catal., 2016; J. Am. Chem. Soc., 2015)。在本工作首次構(gòu)筑了Au13Ag16L24合金團(tuán)簇催化劑，該團(tuán)簇由一個(gè)AuAg12內(nèi)核和其外部四個(gè)AgAu3結(jié)構(gòu)單元組成，24個(gè)炔基配體組成了12個(gè)“L-(Agcap)-Au-(Agicosa)-L”結(jié)構(gòu)包覆在團(tuán)簇表面。本工作通過(guò)理論計(jì)算結(jié)合超分子軌道理論，建立起了Au13Ag16團(tuán)簇的電子能級(jí)和光譜學(xué)特性間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。此外，科研人員還探索了團(tuán)簇模型催化劑在A3-偶合反應(yīng)中的應(yīng)用。該研究成果為金屬團(tuán)簇合成提供了方法和依據(jù)，為揭示團(tuán)簇催化劑在催化反應(yīng)中的作用機(jī)制和機(jī)理提供了重要的實(shí)踐基礎(chǔ)和理論指導(dǎo)。
相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該工作得到大連化物所煤代油基金、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”、國(guó)家自然科學(xué)基金委等項(xiàng)目的資助。（文/圖 秦召賢）
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