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          青島能源所等開發(fā)出高穩(wěn)定性的轉(zhuǎn)移加氫催化劑

          來源:青島生物能源與過程研究所 1576 2020-10-16

          α, β-不飽和醇是重要的有機(jī)化工原料,在生產(chǎn)樹脂、香料、增塑劑、藥物、化妝品和染料等領(lǐng)域具有應(yīng)用價(jià)值。α, β-不飽和醇可通過α, β-不飽和醛的加氫反應(yīng)獲得,然而,該過程易出現(xiàn)過度加氫的現(xiàn)象,導(dǎo)致不飽和醇的產(chǎn)率低、分離困難和成本增加。均相催化劑的使用可提高α,β-不飽和醇的選擇性,但是后處理工藝復(fù)雜,催化劑成本較高。近年來,相比于以氫氣為氫源的加氫途徑,以低級(jí)醇為氫源的轉(zhuǎn)移加氫途徑不需要高壓設(shè)備、安全可靠且易于操作,引起人們關(guān)注。研究表明,NiO、Co3O4、LaFeO3和CuO等金屬氧化物在轉(zhuǎn)移加氫反應(yīng)中具有較好的活性和選擇性,而如何提高金屬氧化物催化劑在轉(zhuǎn)移加氫的還原性氛圍中的穩(wěn)定性仍存在挑戰(zhàn)。 

          近日,中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員王光輝帶領(lǐng)的多孔催化材料研究組,聯(lián)合中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)副教授張文華,報(bào)道一種新型的具有空心結(jié)構(gòu)的Ni-Al水滑石基金屬氧化物催化劑,該催化劑在α, β-不飽和醛轉(zhuǎn)移加氫制備α, β-不飽和醇反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的活性、選擇性和穩(wěn)定性。該研究通過硬模板的方法(圖1a),構(gòu)筑Ni-Al基氧化物空心結(jié)構(gòu)(圖1b-h),提高催化劑的比表面積、孔隙率,增加催化劑暴露的活性位點(diǎn),有利于反應(yīng)的傳質(zhì)擴(kuò)散。同時(shí),由于Niδ+(2<δ<3)型酸-堿活性位的形成,Ni-Al基氧化物催化劑循環(huán)使用12次未出現(xiàn)失活現(xiàn)象,表現(xiàn)出較好的催化穩(wěn)定性,且在循環(huán)過程中,α, β-不飽和醇的選擇性大于99%(圖1i-m)。此外,Ni-Al基氧化物及轉(zhuǎn)移加氫體系對(duì)于多種α, β-不飽和醛的轉(zhuǎn)移加氫反應(yīng)均表現(xiàn)出較好的性能,具有工業(yè)化應(yīng)用前景。 

          相關(guān)研究成果發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A上(DOI: 10.1039/D0TA08363A),青島能源所博士潘政宜為論文第一作者,張文華和王光輝為論文通訊作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和山東省自然科學(xué)基金等的資助。

          圖1.催化劑制備(a)、表征(b-h)及其應(yīng)用(i-m)展示

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