近日，中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所副研究員吳天如研究團(tuán)隊和華東師范大學(xué)教授袁清紅研究團(tuán)隊，基于原位合成、表征研究與第一性原理計算方法，提出鐵硼（Fe2B）合金表面高質(zhì)量多層六方氮化硼（h-BN）原子空位輔助生長新機(jī)制。相關(guān)研究成果以Vacancy-Assisted Growth Mechanism of Multilayer Hexagonal Boron Nitride on a Fe2B Substrate為題，在線發(fā)表在《物理化學(xué)快報》上。

h-BN以原子級平整表面、無懸掛鍵、高導(dǎo)熱性和良好的理化穩(wěn)定性等優(yōu)勢，成為具有潛力的二維晶體器件的介質(zhì)襯底和封裝材料。近年來，上海微系統(tǒng)所聚焦于二維晶體理論研究、器件工藝、規(guī)?；瘧?yīng)用面臨的難題，在單層h-BN單晶生長、異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑及高質(zhì)量多層h-BN制備等領(lǐng)域開展研究（Nature Communications, 2015, 6, 6160；Advanced Science, 2017, 4, 1700076；Nature Communications, 2020, 11, 849）。由于h-BN先進(jìn)合成技術(shù)發(fā)展較慢，缺乏對傳統(tǒng)方法生長機(jī)制的研究，限制了大尺寸、高質(zhì)量h-BN可控合成與實際應(yīng)用。

吳天如研究團(tuán)隊基于Fe2B合金體系實現(xiàn)高質(zhì)量h-BN可控制備，通過快速冷卻淬火技術(shù)結(jié)合飛行時間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS），分析h-BN合成過程中Fe2B淺表層B原子和N原子分布規(guī)律。袁清紅研究團(tuán)隊采用第一性原理計算方法，研究Fe2B表面h-BN的生長機(jī)制，提出Fe2B表面h-BN的空位輔助合成機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，B-N二聚體產(chǎn)生使合金表面形成大量B空位，對B、N原子的遷移起到較大的促進(jìn)作用。Fe2B基底中B和N原子的擴(kuò)散僅需克服小于1.5 eV的能壘，使得N原子在催化表面附近大量溶解。此外，通過對不同尺寸B-N團(tuán)簇的形成能和吉布斯自由能的計算和擬合，研究發(fā)現(xiàn)Fe2B表面h-BN成核能壘約2 eV。因此，在相對較低溫度（700 K）下合成h-BN成為可能。該研究提出的“空位輔助”生長新機(jī)制，解決傳統(tǒng)方法合成多層h-BN長久以來缺乏高N溶解度和擴(kuò)散速率的催化劑的難題，為h-BN在二維納米電子學(xué)及新興微電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用提供空間。

華東師范大學(xué)與上海微系統(tǒng)所聯(lián)合培養(yǎng)碩士姜忍、上海微系統(tǒng)所博士時志遠(yuǎn)和華東師范大學(xué)碩士趙威為論文共同第一作者，吳天如與袁清紅為論文共同通訊作者。研究工作獲得國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金面上項目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B類）、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會、上海超級計算中心、上海市青年科技啟明星計劃、上海市青年科技英才揚帆計劃以及上海市科學(xué)技術(shù)委員會的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.0c02289

圖1.Fe2B合金表面多層h-BN合成機(jī)制示意圖及近表面N原子擴(kuò)散能量曲線

圖2.基于飛行時間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）的Fe2B合金淺表層B原子和N原子分布規(guī)律研究