??2019年5月22日,北京大學(xué)物理學(xué)院劉開輝研究員、俞大鵬院士、王恩哥院士與合作者在《自然》雜志在線發(fā)表題為“Epitaxial growth of a 100-square-centimetre single-crystalhexagonal boron nitride monolayer on copper”的研究論文,在國際上首次報道利用中心反演對稱性破缺的單晶銅襯底實現(xiàn)分米級二維單晶六方氮化硼的外延制備。該生長機(jī)制具有普適性,可推廣到其它二維材料大面積單晶的制備。
二維單晶六方氮化硼的外延制備及其生長機(jī)理研究
材料是推動現(xiàn)代高科技產(chǎn)業(yè)發(fā)展的基礎(chǔ)?;诠杌牧系母鞣N先進(jìn)器件引領(lǐng)了現(xiàn)代信息科技革命,對世界的政治、經(jīng)濟(jì)格局產(chǎn)生了重要影響。近年來,隨著芯片尺寸的不斷減小,短溝道效應(yīng)、熱效應(yīng)等日趨明顯,開發(fā)全新的量子材料體系以實現(xiàn)變革性的器件應(yīng)用已成為當(dāng)前科技的研究熱點(diǎn)。二維材料作為一種重要的量子材料,兼具極限尺寸的物理厚度、完美的表界面、優(yōu)異的物理性質(zhì),且體系豐富,包含導(dǎo)體(石墨烯)、半導(dǎo)體(過渡金屬硫族化合物、黑磷等)和絕緣體(六方氮化硼),是潛在變革性技術(shù)應(yīng)用所需要的核心基礎(chǔ)材料。規(guī)?;母叨似骷?yīng)用必須基于大面積、高品質(zhì)的單晶材料,因此二維單晶材料的制備研究具有重要的科學(xué)意義和技術(shù)價值。
利用單晶襯底外延制備大面積、高質(zhì)量二維單晶材料一直是納米科技領(lǐng)域的熱點(diǎn)研究問題,但其具體實現(xiàn)卻面臨著巨大的挑戰(zhàn)。2017年,研究團(tuán)隊首次報道了米級單晶Cu(111)襯底的制備方法并在此基礎(chǔ)上實現(xiàn)了米級單晶石墨烯的外延生長(Science Bulletin 2017, 62, 1074)。與石墨烯不同,六方氮化硼等其它絕大多數(shù)二維材料不具有中心反演對稱性,其外延生長普遍存在孿晶晶界問題:即六方氮化硼晶疇在常規(guī)單晶襯底上存在兩個夾角為180°的優(yōu)勢取向,在晶疇拼接時會形成晶界缺陷。
開發(fā)合適對稱性的單晶襯底是解決這一科學(xué)難題的關(guān)鍵。劉開輝課題組與合作者探索出利用對稱性破缺的襯底外延非中心反演對稱二維單晶的方法。該方法通過課題組獲得專利保護(hù)的退火工藝將工業(yè)多晶銅箔轉(zhuǎn)化為僅有C1對稱性的Cu(110)小角度傾斜晶面,該晶面上具有獨(dú)特的Cu<211>臺階。利用六方氮化硼晶疇中硼型和氮型鋸齒形邊界與Cu<211>臺階耦合強(qiáng)度的差異打破正向與反向(180°轉(zhuǎn)角)六方氮化硼晶疇的能量簡并,從而實現(xiàn)取向單一的晶疇生長并無縫拼接為二維單晶薄膜。該方法可推廣至其它二維材料的大面積單晶制備,為二維材料的規(guī)?;叨似骷?yīng)用奠定材料基礎(chǔ)。
王理、徐小志、張磊寧、喬瑞喜為論文共同第一作者,劉開輝、丁峰、王竹君、白雪冬為論文通訊作者。該研究成果得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委、北京市科委相關(guān)項目,量子物質(zhì)科學(xué)2011協(xié)同創(chuàng)新中心、人工微結(jié)構(gòu)與介觀物理國家重點(diǎn)實驗室、北京大學(xué)電子顯微鏡實驗室等的大力支持。
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