??近年來(lái)，人工智能機(jī)器學(xué)習(xí)在材料科學(xué)研究中得到了廣泛的應(yīng)用。通過(guò)構(gòu)建的材料數(shù)據(jù)庫(kù)等大數(shù)據(jù)系統(tǒng)進(jìn)行機(jī)器學(xué)習(xí)模型訓(xùn)練，許多還沒(méi)有實(shí)驗(yàn)和理論數(shù)據(jù)的化合物性質(zhì)可以被預(yù)測(cè)出來(lái)，這將大大加速新材料發(fā)現(xiàn)及相關(guān)研究。機(jī)器學(xué)習(xí)在材料科學(xué)中的應(yīng)用之一是建立結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，它試圖在材料指紋(包括組成元素的特征、原子結(jié)構(gòu)信息以及這些特征的任何組合)和我們感興趣的目標(biāo)屬性之間建立預(yù)測(cè)關(guān)系。過(guò)去的工作中，機(jī)器學(xué)習(xí)方案的預(yù)測(cè)能力在材料的帶隙、彈性模量、相穩(wěn)定性、離子電導(dǎo)率、導(dǎo)熱系數(shù)、熔融溫度、玻璃化轉(zhuǎn)變起始溫度等性質(zhì)有著很好的表現(xiàn)。

北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒團(tuán)隊(duì)近年承擔(dān)了國(guó)家材料基因組工程研發(fā)固態(tài)電池及關(guān)鍵材料的項(xiàng)目，構(gòu)建有60多萬(wàn)獨(dú)立晶體結(jié)構(gòu)的大數(shù)據(jù)系統(tǒng)（www.pkusam.com）并且嘗試應(yīng)用人工智能機(jī)器學(xué)習(xí)的方法來(lái)加速新型材料的發(fā)現(xiàn)。在以往的研究中，機(jī)器學(xué)習(xí)方案的成功是基于數(shù)據(jù)庫(kù)中數(shù)據(jù)的共同趨勢(shì)，通過(guò)這樣的共同趨勢(shì)訓(xùn)練，開(kāi)發(fā)的模型可以應(yīng)用于預(yù)測(cè)大多數(shù)化合物的結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。這對(duì)通常的化合物是有效的、準(zhǔn)確的，因?yàn)樵诓牧蠑?shù)據(jù)庫(kù)的大多數(shù)情況下，通常化合物具有規(guī)則的結(jié)構(gòu)單元。然而，例外總是存在的(即使有95%的預(yù)測(cè)精度，總還有5%的例外)。潘鋒團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)大量數(shù)據(jù)不斷改良機(jī)器學(xué)習(xí)不僅能夠?qū)崿F(xiàn)高精度預(yù)測(cè)材料的結(jié)構(gòu)和性能相關(guān)性（相當(dāng)于發(fā)現(xiàn)材料的“遺傳”性質(zhì)），同時(shí)首次原創(chuàng)性著眼于這些不在預(yù)測(cè)范圍的“例外”，并且通過(guò)分析這些“例外”（相當(dāng)于發(fā)現(xiàn)材料的“變異或突變”性質(zhì)），即分析遠(yuǎn)離總體趨勢(shì)的異常結(jié)果，從中獲得新的洞見(jiàn)，發(fā)現(xiàn)了新型的結(jié)構(gòu)基元（具有正3價(jià)的銀離子基團(tuán)），這對(duì)基礎(chǔ)物理化學(xué)有了一些新的認(rèn)識(shí)，并在科學(xué)上開(kāi)辟了新的領(lǐng)域。該成果“Discovering unusual structures from exception using big data and machine learning techniques”以論文形式，應(yīng)邀在著名學(xué)術(shù)期刊《Science Bulletin》（64 (2019) 612–616）上以封面文章發(fā)表。

在該工作中，團(tuán)隊(duì)通過(guò)自主建立了一個(gè)包括HSE計(jì)算數(shù)據(jù)的材料結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)，并基于此通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)的方法對(duì)材料結(jié)構(gòu)的帶隙進(jìn)行學(xué)習(xí)，并展示了機(jī)器學(xué)習(xí)是如何被用來(lái)作為一種工具來(lái)挑選這些不尋常的案例，以及如何用傳統(tǒng)的分析方法來(lái)研究這些不尋常的案例，從而拓寬已有的科學(xué)知識(shí)。在該工作中，團(tuán)隊(duì)只使用了相對(duì)較小的數(shù)據(jù)集進(jìn)行訓(xùn)練，并且ML模型的總體性能與已有的工作相當(dāng)，模型R2約為0.89。通過(guò)觀察帶隙預(yù)測(cè)模型的結(jié)果，團(tuán)隊(duì)從數(shù)據(jù)庫(kù)約4000種化合物中確定了34種不同尋常的“例外”化合物，在具體的分析之后，其中許多化合物具有不尋常的結(jié)構(gòu)或其它異常，如特殊的配位環(huán)境或氧化態(tài)，帶隙相對(duì)于同族其它化合物的突然增加，或是同族不同化合物之間的不同相結(jié)構(gòu)。

機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)帶隙的結(jié)果

在這些具有較大預(yù)測(cè)誤差的化合物中，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了具有Ag3+和O22-特殊結(jié)構(gòu)的AgO2F。隨后，通過(guò)與KAgO2（“正?！苯Y(jié)構(gòu)）的電子結(jié)構(gòu)對(duì)比，他們發(fā)現(xiàn)AgO2F中不尋常的氧化態(tài)（O22-）使得O與Ag之間軌道雜化很小，帶隙附近的能級(jí)主要由O原子的2p軌道貢獻(xiàn)，帶隙遠(yuǎn)小于其它含有Ag3+的化合物。這一實(shí)例證明了可以通過(guò)檢查機(jī)器學(xué)習(xí)模型中的異常，從大型數(shù)據(jù)庫(kù)中快速發(fā)現(xiàn)異常結(jié)構(gòu)。

AgO2F（“異?！苯Y(jié)構(gòu)）與KAgO2（“正常”結(jié)構(gòu)）的電子結(jié)構(gòu)比較。AgO2F由于具有不尋常的氧化態(tài)（O22-）從而具有異常的表現(xiàn)

該工作由新材料學(xué)院潘鋒教授和伯克利汪林望教授指導(dǎo)，16級(jí)研究生揭鑒澍與團(tuán)隊(duì)合作完成。本工作得到國(guó)家材料基因工程重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和廣東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的資金支持。

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