??基于前期搭建的高分辨弱電流電化學(xué)檢測(cè)裝置,華東理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院研究人員利用碰撞電化學(xué)研究了單個(gè)納米顆粒的類(lèi)酶催化行為,獲取單個(gè)納米顆粒的本征催化活性。近日,Angew. Chem. Int. Ed.以“Unveiling the Intrinsic Catalytic Activities of Single Gold Nanoparticle-based Enzyme Mimetics”為題在線發(fā)表該研究工作。
納米材料類(lèi)酶催化活性的表征通常是基于比色原理的傳統(tǒng)測(cè)量方法,往往只能獲得大量納米酶顆粒催化活性的整體平均結(jié)果,反映的是一個(gè)共性的近似結(jié)果,無(wú)法讀取其本征催化性能信息和明確其構(gòu)效關(guān)系。該研究憑借前期研發(fā)的高分辨弱電流電化學(xué)檢測(cè)裝置,在微電極界面上進(jìn)行靈敏檢測(cè),利用碰撞電化學(xué)可獲取單個(gè)納米顆粒電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程本征性質(zhì)的優(yōu)勢(shì),將單個(gè)納米酶顆粒近似作為獨(dú)立的球形納米電極,實(shí)現(xiàn)瞬態(tài)電化學(xué)檢測(cè)。通過(guò)單顆粒電化學(xué)大數(shù)據(jù)特征分析,獲取高分辨電化學(xué)信號(hào),可有效區(qū)分單個(gè)納米粒子間類(lèi)酶催化活性差異性,消除溶液體系中的平均效應(yīng),讀取單個(gè)納米酶催化過(guò)程的準(zhǔn)確信息,從而為構(gòu)建和篩選具有高效類(lèi)酶活性的納米材料提供了新的表征方法。研究人員進(jìn)一步通過(guò)穩(wěn)態(tài)電流擴(kuò)散方程獲取單個(gè)AuNPs和單個(gè)Ag-Au納米復(fù)合體分別作為類(lèi)葡萄糖酶和類(lèi)過(guò)氧化物酶的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)信息,研究單個(gè)納米酶的催化動(dòng)力學(xué)反應(yīng)控制過(guò)程以及微電極界面之間協(xié)同催化機(jī)制,從而闡明納米酶催化反應(yīng)機(jī)理。
論文第一作者是埃及來(lái)華留學(xué)博士生Mahmoud Elsayed Hafez,他在龍億濤教授和馬巍副教授的指導(dǎo)下經(jīng)過(guò)3年的不懈努力完成了以上研究,發(fā)表了2篇論文。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委“界面光電分析化學(xué)基礎(chǔ)研究”創(chuàng)新研究群體等項(xiàng)目的資助。
原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201901384。
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