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2019-03-04
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室催化反應(yīng)化學(xué)研究組副研究員周燕、研究員申文杰等與德國(guó)卡爾斯魯厄理工學(xué)院教授汪躍民、丹麥托普索公司博士Jens Sehested等合作，在銅催化劑活性位原子結(jié)構(gòu)及反應(yīng)機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展。研究成果在線發(fā)表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。
Cu/CeO2催化劑在水氣變換、合成甲醇等合成氣化學(xué)反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異性能，但對(duì)其活性位原子結(jié)構(gòu)和催化機(jī)理還知之甚少。
該研究團(tuán)隊(duì)利用球差較正掃描透射電鏡（AC-STEM）和電子能量損失譜（EELS）表征了金屬-載體界面原子結(jié)構(gòu)和化學(xué)配位環(huán)境，發(fā)現(xiàn)銅原子簇主要呈現(xiàn)雙層結(jié)構(gòu)（bilayers），界面銅原子的空間結(jié)構(gòu)取決于其與氧化鈰表層氧空穴之間的相互作用程度。此外，科研人員通過(guò)原位紅外光譜等確定了銅原子的化學(xué)狀態(tài)及氧化鈰表面氧空穴分布；結(jié)合DFT計(jì)算，描述了界面銅原子向氧化鈰電子轉(zhuǎn)移過(guò)程及相互作用機(jī)制。該工作中，科研人員提出了copper bilayer模型概念，模型的上層為金屬態(tài)銅原子（Cu0），而下層為一價(jià)銅原子（Cu+）。研究還發(fā)現(xiàn)水氣變換反應(yīng)的活性位為一價(jià)銅原子與鄰近的氧化鈰表面的氧空穴（Cu+-Ov-Ce3+）：CO在一價(jià)銅表面吸附活化，而水分子則在鄰近的氧化鈰空穴位解離活化。該工作揭示了Cu/CeO2催化劑活性位的原子結(jié)構(gòu)，為通過(guò)調(diào)控金屬-氧化物相互作用方式研制高活性催化劑提供了實(shí)驗(yàn)和理論基礎(chǔ)。
該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委相關(guān)項(xiàng)目的資助。
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大連化物所等金屬-載體界面結(jié)構(gòu)研究取得新進(jìn)展
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