近年來，以CsPbI3為代表的全無機鈣鈦礦光吸收材料，擁有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和光電穩(wěn)定性，其1.7 eV帶隙是高效率鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的理想選擇。全無機CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池已成為新型薄膜太陽能電池新的研究熱點。目前，全無機CsPbI3鈣鈦礦吸收層缺陷密度相對較高、非輻射電荷復(fù)合使電池開路電壓損失較大，導(dǎo)致電池效率偏低。改善薄膜結(jié)晶質(zhì)量以降低其缺陷密度，對于進一步提升該類器件的性能具有重要意義。

　　基于此，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心清潔能源實驗室研究員孟慶波團隊（E02組）發(fā)展了一系列體相及界面調(diào)控方法用于制備高質(zhì)量全無機鈣鈦礦薄膜，進而獲得高性能太陽能電池，并取得了系列研究進展。例如，利用溶劑工程方法制備高效穩(wěn)定的全無機混合鹵素鈣鈦礦太陽能電池（J. Mater. Chem. A, 2018,6, 19810）；利用無機鹵化銨添加劑配位策略制備高效穩(wěn)定的全無機CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池（Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2010813）。

　　近日，科研團隊針對全無機CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池，發(fā)展了一種脲-硫氰酸銨（UAT）熔鹽調(diào)控策略。研究充分釋放和利用SCN-根的配位活性，制備出高結(jié)晶質(zhì)量的CsPbI3薄膜，進而獲得了高效且穩(wěn)定的全無機鈣鈦礦太陽能電池。其中，UAT是NH4SCN中的NH4+與脲之間的氫鍵相互作用而合成得到。研究發(fā)現(xiàn)，UAT的引入可顯著改善CsPbI3薄膜結(jié)晶質(zhì)量，薄膜缺陷和非輻射電荷復(fù)合均得到顯著抑制。全無機鈣鈦礦太陽能電池效率提升至20％以上。基于該方法制備的器件具備出色的工作穩(wěn)定性，在穩(wěn)定光照和恒定偏壓下連續(xù)工作1000小時未見任何性能衰減。

　　在此基礎(chǔ)上，科研團隊進一步將全無機CsPbI3太陽能電池效率提升到21%以上，并獲得20.1%第三方認證效率，二者目前均為全無機鈣鈦礦太陽能電池體系的最高值。上述研究為CsPbI3全無機鈣鈦礦電池/硅疊層太陽能電池進一步的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

　　相關(guān)研究成果以Efficient (> 20%) and Stable All-Inorganic Cesium Lead Triiodide Solar Cell Enabled by Thiocyanate Molten Salts為題，發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和科技部的支持。

圖1.UAT調(diào)控CsPbI3薄膜結(jié)晶機理解釋圖：（a）不同合成比例的UAT的陽離子結(jié)構(gòu)示意圖；（b）鈣鈦礦晶粒生長和原子相互作用示意圖

圖2.太陽能電池性能表征：（a）最佳電池器件的電流-電壓特性曲線；（b）最佳電池器件的外量子效率；（c）最佳電池器件穩(wěn)態(tài)效率測試；（d）最佳電池器件持續(xù)工作1000小時穩(wěn)定性測試；（e）最佳器件（未封裝）環(huán)境穩(wěn)定性測試結(jié)果

圖3.孟慶波團隊在全無機鈣鈦礦太陽能電池最新進展及相繼取得的全無機電池認證效率