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2021-09-03
顆粒在線訊：在電催化CO2還原反應（CO2RR）的產(chǎn)物中，甲酸/甲酸鹽是一種關(guān)鍵的可再生化工原料的中間體和潛在的儲氫材料，引起許多領(lǐng)域的關(guān)注。近年來，鉍基材料由于無毒無害、價格低廉，在CO2RR電催化反應展現(xiàn)出強的穩(wěn)定中間體的能力，具有大的氫析出電位以及低的一氧化碳（CO）吸附能，被認為是潛在的工業(yè)催化劑。目前，許多鉍基催化劑在電催化還原CO2制甲酸/甲酸鹽的反應中展現(xiàn)出很高的選擇性，但仍然面臨著電流密度較低，長時連續(xù)使用的穩(wěn)定性問題。實現(xiàn)CO2的工業(yè)級轉(zhuǎn)化，通常至少要求電催化反應的電流密度達到200mA/cm2以上，長時穩(wěn)定性為數(shù)百小時。
近期，中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學國家重點實驗室朱起龍課題組利用模板策略和電化學拓撲轉(zhuǎn)化法構(gòu)，筑具有三維多孔網(wǎng)絡(luò)狀的原子薄層鉍烯超結(jié)構(gòu)（Bi-ene-NW），并將其用作薄膜電極用于CO2電還原應用。Bi-ene-NW具有豐富的邊緣缺陷位點、高度暴露的活性中心、良好的質(zhì)量和電子傳遞等特點，在H型電解池中展示出大的電流密度、高的甲酸鹽選擇性（~95%）和局部電流密度（＞80mA/cm2），陰極能量效率能達到65%，甲酸鹽產(chǎn)率達到1028mmol/h/g。同時，在100mA/cm2的電流密度下可平穩(wěn)持續(xù)運行500h以上，相比先前報道Bi基催化劑展現(xiàn)出明顯優(yōu)勢。另外，為避免CO2溶解度低導致的質(zhì)量傳遞問題，該研究將Bi-ene-NW制成氣體擴散電極用于液流電解池，CO2還原電流密度提高到600mA/cm2。在KHCO3溶液中，Bi-ene-NW電極可在200mA/cm2的商業(yè)電流密度下連續(xù)運行110小時，并保持高的甲酸鹽選擇性，展現(xiàn)出潛在的商業(yè)使用價值。通過工況條件下的原位全反射紅外光譜（operando ATR-IR）和理論計算，研究進一步闡明，Bi-ene中粗糙的面邊緣和面內(nèi)孔隙邊緣的豐富缺陷位點有利于穩(wěn)定*OCHO中間體。
相關(guān)成果發(fā)表在Energy & Environmental Science 上。研究得到國家自然科學基金等資助。
原子薄層鉍烯三維多孔網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)筑及CO2電還原應用
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