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2021-10-04
顆粒在線訊：近日，華中科技大學(xué)夏寶玉教授團隊報道了多孔鉑合金和石墨碳的集成催化劑用以改善氧還原反應(yīng)，并揭示多個活性位點的協(xié)同催化機制。
相關(guān)研究成果以“Boosting Oxygen Reduction via Integrated Construction and Synergistic Catalysis of Porous Platinum Alloy and Defective Graphitic Carbon”為題在線發(fā)表于2021年9月25日的Angew. Chem. Int. Ed.。
燃料電池是一種高效環(huán)保的能量轉(zhuǎn)換技術(shù)，鉑基氧還原電催化劑是燃料電池的核心組成，而鉑等貴金屬的稀缺儲量和高昂價格限制了燃料電池廣泛發(fā)展。因此，研究人員一直關(guān)注高活性長壽命鉑基電催化劑的研究與開發(fā)。
在本工作中，該團隊明確了碳封裝多孔鉑合金可以顯著增強催化界面的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐蝕性質(zhì)。同時分散在碳層中的大量鈷原子（Co-N-C位點）不僅為氧還原反應(yīng)提供了額外活性位點，而且也可能提供強相互作用進一步穩(wěn)定鉑等活性位點，從而改善催化活性以及穩(wěn)定性。
相對于商用鉑碳催化劑（0.12 A mgPt-1），所制鉑合金納米碳集成催化劑（1.14 A mgPt-1）表現(xiàn)出較好的電化學(xué)催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性。在燃料電池測試中，該催化劑在0.6 V的電壓下獲得了1.45 A cm-2的電流密度，峰值功率密度為960 mW cm-2，也優(yōu)于商用鉑碳催化劑（780 mW cm-2）。
密度泛函理論分析表明鉑合金比Co-N-C位點表現(xiàn)出更低的活化能，表明鉑合金界面更傾向于四電子反應(yīng)路徑。此外，鉑合金和Co-N-C也可以協(xié)同完成四電子轉(zhuǎn)移路徑，促進多位點協(xié)同催化反應(yīng)。
該研究提出了集成催化劑的設(shè)計與構(gòu)筑策略。在優(yōu)化鉑合金性能的同時，還可以通過Co-N-C為氧還原反應(yīng)提供額外的活性和協(xié)同路徑。這種通過多組分集成與相互作用的設(shè)計策略有助于開發(fā)先進鉑基催化劑并改善燃料電池等能源技術(shù)的服役水平與壽命。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202111426
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