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2022-04-13
顆粒在線訊：水分解析氫反應(yīng)（HER）是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)制取H2的一種有潛力的技術(shù)，但緩慢的水解離和昂貴的鉑基催化劑嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。近日，復(fù)旦大學(xué)孔彪研究員提出了一種陷阱-鍵合策略，以實(shí)現(xiàn)表面富集型Ru納米團(tuán)簇在植酸(PA)修飾的氮摻雜碳骨架（NCPO-Ru NCs）上的超組裝。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，PA修飾的骨架(NCPO)對(duì)金屬離子具有很高的親和力，可以捕獲大量的Ru離子。捕獲的Ru離子主要分布在骨架表面，而在50 ℃時(shí)，具有較強(qiáng)還原性的骨架上附近的空位可以誘導(dǎo)捕獲的Ru離子的還原和聚集。同時(shí)，PA在骨架表面的島狀分布以及磷酸基團(tuán)與Ru離子之間較強(qiáng)的成鍵作用將限制Ru離子的遷移和聚集。因此，在多種因素的協(xié)同作用下，可以在NCPO表面形成尺寸約為1.6 nm的Ru納米團(tuán)簇。進(jìn)一步，通過調(diào)節(jié)PA的含量，可以得到分布和密度可調(diào)的表面富集型Ru納米團(tuán)簇。
2）由于活性中心的充分暴露和超小Ru納米團(tuán)簇的致密分布，NCPO-Ru NCs催化劑能夠在堿性電解液中高效電催化HER，其活性（在50 mV過電位下）分別是商品Ru/C和Pt/C催化劑的14.3倍和9.6倍。Ru納米團(tuán)簇與NCPO之間形成穩(wěn)定的Ru?O共價(jià)配位結(jié)構(gòu)，使NCPO-Ru NCs的穩(wěn)定性大大優(yōu)于商用催化劑。此外，NCPO-Ru NCs催化劑在太陽(yáng)能到氫能的轉(zhuǎn)換體系中也具有良好的性能，這為其在水分解中的廣泛應(yīng)用提供了更大的潛力。
文章鏈接：
Qirui Liang, et al, Superassembly of Surface-Enriched Ru Nanoclusters from Trapping?Bonding Strategy for Efficient Hydrogen Evolution, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c00901
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00901
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