顆粒在線訊:近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所能源研究技術(shù)平臺(tái)穆斯堡爾譜技術(shù)研究組研究員王軍虎團(tuán)隊(duì)與韓國蔚山國家科學(xué)技術(shù)研究院院士Jong-Beom Baek和博士韓高峰團(tuán)隊(duì)合作,利用穆斯堡爾譜技術(shù)的超高能量分辨率實(shí)現(xiàn)了對(duì)機(jī)械化學(xué)法制備的單原子鐵催化劑純度的精準(zhǔn)表征。
利用機(jī)械化學(xué)的方法,可將大塊鐵等過渡金屬直接磨損制備成單原子催化劑。相較于傳統(tǒng)方法,該制備方法具有以下優(yōu)勢(shì):以廉價(jià)大塊金屬為母材,杜絕了金屬鹽的使用;不使用任何溶劑;無任何副產(chǎn)物生成。但是,目前利用機(jī)械化學(xué)法在制備的單原子鐵催化劑中,往往除了單原子外,仍存在少量偶然形成的納米團(tuán)簇。這些納米團(tuán)簇因?yàn)閿?shù)量少、短程有序,不易被發(fā)現(xiàn),高精度的同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(EXAFS)也難以精準(zhǔn)地定量和定性分析這些原子簇。雖然高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡和同步輻射EXAFS顯示Fe以單原子態(tài)分布,但其配位環(huán)境和是否所有Fe均為單原子仍不清楚。
研究中,王軍虎團(tuán)隊(duì)利用57Fe穆斯堡爾譜技術(shù)揭示了Fe單原子催化劑的配位環(huán)境(主要為Fe4N結(jié)構(gòu)),明確探測(cè)到少量難以被其它方法確定的Fe原子簇,并確定為碳化三鐵(Fe3C,S1)。研究發(fā)現(xiàn),經(jīng)過熱處理提純后,即使樣品中的Fe3C團(tuán)簇僅有4%,也可被輕易檢測(cè)到。該實(shí)驗(yàn)表明,57Fe穆斯堡爾譜技術(shù)是精確表征Fe單原子催化劑純度可靠且不可或缺的技術(shù)。
相關(guān)研究成果以Abrading Bulk Metal into Single Atoms為題,發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委員會(huì)、中科院國際伙伴計(jì)劃等的資助。
大連化物所利用穆斯堡爾譜技術(shù)實(shí)現(xiàn)對(duì)單原子鐵催化劑純度的精準(zhǔn)表征
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