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2022-08-25
顆粒在線訊：工業(yè)革命以來，化石燃料燃燒排放大量CO2，加劇全球變暖。我國已提出2030年“碳達峰”和2060年“碳中和”戰(zhàn)略目標。我國完善的甲烷運輸通道及終端使用設(shè)施，通過太陽光驅(qū)動CO2轉(zhuǎn)化為甲烷實現(xiàn)資源化利用，具有應(yīng)用前景。然而，CO2結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、分子活化困難，光驅(qū)動CO2甲烷化的效率不高，且產(chǎn)物的甲烷選擇性較低，實現(xiàn)高活性、高選擇性光驅(qū)動CO2甲烷化面臨挑戰(zhàn)。
中國科學院地球環(huán)境研究所研究員黃宇團隊聯(lián)合大氣物理研究所研究員曹軍驥、中國科學技術(shù)大學教授熊宇杰團隊，在原子尺度合成鉑單原子負載缺陷聚合碳化氮催化劑（圖1），實現(xiàn)高選擇性、高活性的光催化CO2甲烷化。該催化劑在模擬太陽光照下，CO2的甲烷化速率達6.3 μmol g-1 h-1，產(chǎn)物對甲烷的碳選擇性高達99%（圖2）。原位表征和理論模擬結(jié)果顯示，由于鉑單原子和缺陷載體材料的相互作用，使光生電子在催化劑表面富集（圖3）和中間產(chǎn)物定向吸附轉(zhuǎn)化（圖4），從而實現(xiàn)了CO2的高效活化和產(chǎn)物的高甲烷選擇性。該研究為開發(fā)高效CO2甲烷化光催化劑提供了新思路。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項的支持。
圖1.催化劑的設(shè)計與表征
圖2.催化劑的光催化CO2還原性能評價
圖3.光驅(qū)動CO2甲烷化性能提升機理研究
圖4.光驅(qū)動CO2甲烷化產(chǎn)物選擇性提高機理研究
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