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2022-12-27
顆粒在線訊：近日，中國科學(xué)院廣州能源研究所、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究人員在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上發(fā)表題為Rational Positioning of Metal Ions to Stabilize Open Tin Sites in Beta Zeolite for Catalytic Conversion of Sugars的研究成果。
含有孤立金屬錫位點(diǎn)的純硅Beta沸石，即Sn-Beta，已被證明是應(yīng)用于生物質(zhì)精煉尤其是催化糖類轉(zhuǎn)化的優(yōu)秀固體路易斯酸催化劑。該催化劑可以將糖類轉(zhuǎn)化為燃料和高價值化學(xué)品。Sn-Beta中的開放Sn位點(diǎn)被認(rèn)為是最具催化活性的路易斯中心，然而在Sn-beta中構(gòu)建大量穩(wěn)定的開放Sn位點(diǎn)仍是一個亟待解決的問題。
該研究在Sn-Beta中引入了除Sn以外的其他金屬。通過特殊的合成方法，研究人員將金屬Ni、Co和Mn等通過離子交換摻入與Sn相鄰的硅羥基的巢穴中；通過實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算證明，這種臨近結(jié)構(gòu)較大程度上穩(wěn)定了開放狀態(tài)下的Sn位點(diǎn)。含有該結(jié)構(gòu)的Sn-Beta在催化葡萄糖異構(gòu)化為果糖和轉(zhuǎn)化為α-羥基酯方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化能力：以廉價的葡萄糖為底物，乳酸甲酯產(chǎn)率高達(dá)71.2%，2-羥基-3-丁烯酸甲酯產(chǎn)率為10.3%；以其他單糖或寡糖為底物，也表現(xiàn)出優(yōu)異的乳酸甲酯產(chǎn)率。
該研究提出的“對特殊位置硅羥基巢穴構(gòu)建及金屬離子交換”的方法具有通用性，為今后合成具有強(qiáng)路易斯酸性的臨近雙金屬分子篩催化劑提供了指導(dǎo)思路，有望進(jìn)一步推動生物質(zhì)精煉及生物能源利用。
上述研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目的資助。
廣州能源所等在糖類催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得進(jìn)展
來源：廣州能源研究所
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