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          城市環(huán)境所室內(nèi)甲醛凈化研究取得進展

          來源:城市環(huán)境研究所 2206 2023-04-10

            顆粒在線訊:甲醛(HCHO)作為室內(nèi)空氣污染的主要污染物,增加了人類罹患心血管和呼吸系統(tǒng)疾病的風(fēng)險。長期以來,室溫下消除HCHO的技術(shù)備受關(guān)注。由于室內(nèi)HCHO濃度低、釋放周期長,室溫下催化氧化技術(shù)被認(rèn)為是最具發(fā)展前景的處理手段之一。迄今為止,室溫下催化氧化技術(shù)主要依賴貴金屬負(fù)載的催化劑(包括Pt、Pd、Au等),而普遍存在的室內(nèi)空氣質(zhì)量問題導(dǎo)致貴金屬的消耗量遠超現(xiàn)有存量。因此,開發(fā)能夠勝任室溫催化氧化甲醛的非貴金屬催化劑成為近年來的研究熱點。 

            錳氧化物(MnOx)因豐富的氧物種和優(yōu)異的氧化還原性能而表現(xiàn)出較好的催化氧化活性,但HCHO在MnOx上的催化氧化仍需外部加熱來避免低溫下中間產(chǎn)物堆積導(dǎo)致的凈化能力衰減。室內(nèi)HCHO的實際濃度通常較低(小于10 ppm),絕對失活需要相當(dāng)長的一段時間。此前,中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所賈宏鵬研究團隊提出了可行的“儲存-氧化”循環(huán)體系,即MnOx在室溫條件下捕獲HCHO并以中間產(chǎn)物的形式儲存在催化劑表面,然后采用電磁感應(yīng)加熱將富集的中間產(chǎn)物深度氧化為CO2和H2O以實現(xiàn)失活催化劑的再生。為進一步提高循環(huán)效率,增加實際應(yīng)用的可行性,最好的方法是增強材料的氧化能力以延長HCHO的儲存時間。 

            基于此,賈宏鵬團隊提出了通過非貴金屬鈰(Ce)雜化增強d-MnO2的氧化能力。研究考慮到d-MnO2的層狀結(jié)構(gòu),以區(qū)分不同位置陽離子添加劑的位置效應(yīng)為目的,通過一步水熱法和水熱-離子交換法合成晶格內(nèi)摻雜Ce和層間摻雜Ce的d-MnO2。通過將催化性能與表征和密度泛函理論(DFT)相聯(lián)系,研究揭示了催化性能的內(nèi)在原理。相比較層間摻雜Ce而言,晶格內(nèi)摻雜Ce的樣品延長了HCHO儲存的時間,表現(xiàn)出高于純的d-MnO2四倍以上的吸附容量,循環(huán)穩(wěn)定性實驗和HCHO-TPO數(shù)據(jù)證明了電磁感應(yīng)加熱驅(qū)動下材料運行的穩(wěn)定性。本研究提出了非貴金屬催化劑低能耗高效凈化室內(nèi)甲醛的運行模式,為室內(nèi)空氣質(zhì)量改善提供了新的設(shè)計思路。 

            相關(guān)研究成果以Unveiling the Position Effect of Ce within Layered MnO2 to Prolong the Ambient Removal of Indoor HCHO為題,發(fā)表在Environmental Science & Technology上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、城市污染物轉(zhuǎn)化聯(lián)合研究重點實驗室、福建省科學(xué)技術(shù)規(guī)劃項目、中科院青年創(chuàng)新促進會等的支持。 

          錳氧化物電磁感應(yīng)驅(qū)動“儲存-氧化”循環(huán)示意圖及性能評測

          錳氧化物電磁感應(yīng)驅(qū)動“儲存-氧化”循環(huán)示意圖及性能評測

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