顆粒在線訊：氫能是來源豐富、綠色低碳、應(yīng)用廣泛的二次能源。發(fā)展氫能對構(gòu)建清潔低碳安全高效的能源體系、實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰碳中和目標(biāo)，具有重要意義。然而，氫氣的安全高效儲存和運(yùn)輸限制了氫能的發(fā)展。目前，傳統(tǒng)的加氫催化劑存在貴金屬用量高、反應(yīng)溫度高等缺點(diǎn)，不利于有機(jī)液體儲氫在實(shí)際中的應(yīng)用。因此，探索溫和條件下低成本的高效催化劑是亟待解決的問題。近日，中國科學(xué)院上海高等研究院研究員陳新慶團(tuán)隊(duì)在溫和條件下有機(jī)液體儲氫方面取得進(jìn)展。

該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種Rh單原子與Co納米顆粒（NP）結(jié)合的Rh1Co催化劑，同時(shí)促進(jìn)了NEC（N-乙基咔唑）加氫和12 H-NEC的脫氫，并實(shí)現(xiàn)了可逆氫吸收和釋放的多個(gè)循環(huán)（圖1）。該催化劑可在90℃的相對溫和條件下將NEC完全加氫。此外，該研究開發(fā)了二維-氫氧化鎂納米片負(fù)載 Pd催化劑，在金屬負(fù)載量僅為0.5 wt%的情況下，12H-NEC的轉(zhuǎn)化率達(dá)100%，脫氫量達(dá)5.72 wt%（圖2），近乎達(dá)到其理論儲氫值。?

近年來，該團(tuán)隊(duì)聚焦有機(jī)液體儲氫領(lǐng)域催化劑的工作：通過負(fù)載在*BEA分子篩上的Ru單原子催化劑用于LOHCs（主要為NEC）上的儲氫。與常規(guī)Ru/Al2O3催化劑相比，原子分散的Ru位點(diǎn)和*BEA分子篩上相鄰酸位點(diǎn)協(xié)同活化氫，通過氫溢流作用，可在較低溫度下實(shí)現(xiàn)NEC的氫化；制備了雙金屬Pd-Rh催化劑，利用雙金屬納米粒子的協(xié)同效應(yīng)，同時(shí)增強(qiáng)了NEC的加氫和12-NEC的脫氫性能；針對Rh貴金屬含量高的問題，制備了0.1%Rh-Ni雙金屬催化劑用于NEC的加氫，降低了催化劑的制備成本。本研究在前序基礎(chǔ)上，使得有機(jī)液體儲氫反應(yīng)條件更溫和化。?

相關(guān)研究成果分別以Single Rh1Co catalyst enabling reversible hydrogenation and dehydrogenation of N-ethylcarbazole for hydrogen storage和A highly active Pd clusters hosted by magnesium hydroxide nanosheets promoting hydrogen storage為題，發(fā)表在《應(yīng)用催化B-環(huán)境》（Applied Catalysis B: Environmental）上。該研究為負(fù)載型金屬催化劑在溫和條件下催化有機(jī)液體儲氫方面提供了有效策略。X-射線吸收表征通過上海光源在BL11B線站開展in-house完成。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持。

圖1.?雙金屬Rh1Co催化劑同時(shí)促進(jìn)NEC加氫和12 H-NEC脫氫反應(yīng)路徑示意圖

圖2.?二維-氫氧化鎂納米片負(fù)載Pd催化劑用于N-乙基咔唑（NEC）脫氫反應(yīng)