顆粒在線訊:近日,中國科學院國家納米科學中心韓寶航課題組與查瑞濤課題組,聯(lián)合天津大學雷圣賓課題組,通過設(shè)計含有不對稱側(cè)鏈的雙親性單體,構(gòu)筑了具有異環(huán)境孔道結(jié)構(gòu)的COF材料(checkered-COF)。獨特的異環(huán)境孔結(jié)構(gòu)使這一材料在親水-疏水抗生素聯(lián)合使用促進傷口愈合方面展現(xiàn)出優(yōu)異的效果。相關(guān)研究成果以Synthesis of a covalent organic framework with hetero-environmental pores and its medicine co-delivery application為題,在線發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
兼具多孔性和結(jié)晶性的共價有機框架(COFs)材料以其構(gòu)筑單元和功能的多樣化和可設(shè)計性而被廣泛研究。關(guān)于COFs結(jié)構(gòu)方面的研究思路集中在框架的拓撲結(jié)構(gòu)設(shè)計和孔道的表面工程修飾,以此為出發(fā)點,具有各式各樣孔徑尺寸和孔道形狀的COFs已被陸續(xù)報道。而對于這些已報道的COFs,包括同時含有多種孔結(jié)構(gòu)的異孔COFs,同一材料中其孔道的化學環(huán)境是相同的,而制備包含有序排布的不同孔道環(huán)境的COFs尚有難度。
本研究設(shè)計并合成了對位分別為親水性鏈和疏水性鏈的不對稱的醛基單體,將其與卟啉分子反應構(gòu)筑了一種亞胺連接的COF(DEG-HEP-COF)。同時,該研究構(gòu)建了只含親水性鏈或疏水性鏈的COFs作為對照樣品。此外,為了探討孔隙分布均勻性對材料性能的影響,該工作采用多組分策略制備了另一種COF對照樣品。該材料具有隨機分布的親-疏水性多孔通道。對DEG-HEP-COF及對照材料的結(jié)構(gòu)性質(zhì)進行詳細研究,粉末X射線衍射實驗、氮氣吸-脫附測試、理論模擬計算等數(shù)據(jù)結(jié)果表明,DEG-HEP-COF具有異環(huán)境孔道結(jié)構(gòu),其孔道的排列方式類似國際象棋棋盤(chess board),因而可使用checkered更為準確地描述這種異孔道環(huán)境??蒲腥藛T嘗試將親水性和疏水性抗生素同時負載于DEG-HEP-COF中,以用于改善傷口愈合效果方面的研究。與單一抗生素遞送相比,這種雙抗生素遞送策略可以擴大抗菌范圍,延緩或減少耐藥性的產(chǎn)生。本研究提出的非對稱單體制備含異環(huán)境孔道結(jié)構(gòu)的COF的策略,擴展了該類材料孔環(huán)境的多樣性,展現(xiàn)了孔環(huán)境對堆積模式和結(jié)晶度的顯著影響,并為進一步拓展COF的功能提供了新思路。
研究工作得到中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(B類)和國家自然科學基金的支持。
DEG-HEP-COF的合成步驟與結(jié)構(gòu)示意圖
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