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2023-10-23
顆粒在線訊：塑料分子本身結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，在自然環(huán)境中可能數(shù)十年甚至上百年難以被分解。因此，探索和剖析塑料高效降解新方法頗為重要。聚酯是一類重要的塑料，其中聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）較為常見。目前，聚酯的降解條件苛刻、效率不高，亟需發(fā)展一種條件溫和且高效實用的降解新方法。
近期，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所有機儲氫與催化團隊提出酯交換/氫化接力的新策略，并使用自主設(shè)計的基于喹哪啶骨架的新型三齒鉗形釕絡(luò)合物，發(fā)展出溫和的聚酯降解新方法（80℃，1 bar H2，圖1），反應(yīng)催化轉(zhuǎn)化數(shù)（TON）最高可達1520。
該方法具有優(yōu)異的普適性，可降解各種PET制品（如飲料瓶、漱口水瓶、隔音板、廢布料等），亦可兼容其他類型的聚酯材料【如聚對苯二甲酸丁二醇酯（PBT）、聚己內(nèi)酯（PCL）、聚乳酸（PLA）等，圖2】?？蒲腥藛T剖析了反應(yīng)機理，確定了反應(yīng)的真實活性催化物種，并證明了該物種可在質(zhì)子性溶劑中穩(wěn)定存在。此外，一系列對照實驗表明，甲醇在提高該方法的降解效率中起到?jīng)Q定性作用：通過醇解將大分子PET降解為小分子寡聚物，從而提高PET在反應(yīng)體系中的溶解度；可抑制產(chǎn)物醇與酯的反應(yīng)，并通過對寡聚物的醇解釋放產(chǎn)物；可促進聚酯的氫化反應(yīng)。
這一方法實現(xiàn)了從廢棄聚酯直接出發(fā)，通過兩步法高效合成重要的化工原料1,4-環(huán)己烷二甲醇（CHDM），具備廣闊的應(yīng)用潛力。
相關(guān)研究成果以Highly Efficient Depolymerization of Waste Polyesters Enabled by Transesterification/Hydrogenation Relay Under Mild Conditions為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到寧波市“3315引才計劃”、寧波市“科技創(chuàng)新2025”重大專項和寧波市自然科學(xué)基金的支持。
圖1.?酯交換/氫化接力策略用于聚酯高效活化
圖2.?反應(yīng)普適性以及應(yīng)用考察
圖3.?聚酯氫化反應(yīng)的機理
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