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2024-01-17
顆粒在線訊：近日，中國科學(xué)院院士、中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員張濤與研究員王愛琴團(tuán)隊(duì)在單原子催化乙烯羧甲酯化反應(yīng)研究方面取得進(jìn)展。
乙烯羧甲酯化反應(yīng)（乙烯、CO和甲醇反應(yīng)生成丙酸甲酯）是工業(yè)上制備甲基丙烯酸甲酯的重要途徑。與傳統(tǒng)丙酮氰醇法、異丁烯氧化法等相比，該法具有原料來源廣、原子經(jīng)濟(jì)性高、選擇性高等優(yōu)勢。目前，該反應(yīng)仍廣泛使用鈀-膦配合物為催化劑，并以硫酸、甲磺酸等強(qiáng)酸為助劑，存在催化劑分離困難、設(shè)備腐蝕等問題。
單原子催化劑作為一種特殊的無有機(jī)配體的單核多相催化劑，有望為傳統(tǒng)均相催化的羰基化反應(yīng)帶來新的機(jī)會。該工作中，研究團(tuán)隊(duì)研制了一種MoS2納米片負(fù)載的Pt單原子催化劑Pt1/MoS2，其中Pt單原子和近鄰配位不飽和的Mo原子組成Mo-S-Pt-S-Mo結(jié)構(gòu)。得益于Pt單原子和載體的協(xié)同作用，Pt1/MoS2可在不添加酸助劑的條件下催化乙烯羧甲酯化反應(yīng)，TOF值達(dá)320h-1，可媲美均相催化劑，而且具有優(yōu)良的選擇性和循環(huán)使用性能，在TOF值為150h-1的反應(yīng)條件下選擇性達(dá)91%，且循環(huán)使用4次以后TOF值維持在90h-1，無金屬流失。該工作為推動烯烴羧酯化反應(yīng)的多相化提供了新思路。
自2011年首次提出“單原子催化”概念以來，該團(tuán)隊(duì)一直致力于單原子催化相關(guān)研究，在配位環(huán)境調(diào)控、單原子催化特異性反應(yīng)、活性位點(diǎn)動態(tài)演變等方面取得了系列進(jìn)展。
相關(guān)研究成果以Ethylene Methoxycarbonylation over Heterogeneous Pt1/MoS2?Single-Atom Catalyst: Metal-Support Concerted Catalysis為題發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃等的支持。
大連化物所利用單原子催化劑與載體協(xié)同機(jī)制實(shí)現(xiàn)乙烯羧甲酯化
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