顆粒在線訊：基于中性水系電解液的水系鋰離子電池，因固有的高安全性、環(huán)境友好性、易于制造等優(yōu)點而備受關注。然而，水分子極為有限的電化學穩(wěn)定性窗口以及在超出窗口后負極界面處嚴重的析氫反應（HER），限制了高壓水系電池的發(fā)展，進而限制了水系電池的能量密度。從現(xiàn)有的商業(yè)鋰離子電池中可知，抑制HER的有效策略是可以通過在負極表面處形成堅固的固體電解質(zhì)界面（SEI）膜來鈍化負電極而實現(xiàn)。這是由于堅固的SEI保護層阻擋了水分子與負極之間的相互接觸，防止了連續(xù)的水分子的分解，可將水系電解液的電化學窗口擴寬到水系電解液本質(zhì)的熱力學窗口約束之外。然而，與商業(yè)無水有機電解液相比，水系電解液高效的構建高質(zhì)量、穩(wěn)定的SEI更具挑戰(zhàn)性。

中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心懷柔研究部、北京清潔能源前沿研究中心研究員陳立泉和索鎏敏指導的博士研究生朱祥振，針對水系電池負極界面處難以高效地形成堅固SEI膜的問題，提出了通過化學沉淀和電化學還原協(xié)同參與“時空同步”的構建堅固SEI的策略。研究通過向TiO2負極中加入LiH2PO4作為成膜添加劑，根據(jù)H2PO4–三級電離平衡移動的原理，通過化學法在負極界面處捕獲HER產(chǎn)生的OH–，觸發(fā)H2PO4–平衡向右偏移，并智能地生長在析氫活性位點，最終在TiO2負極表面構建了一層穩(wěn)定的富Li3PO4的SEI保護層。研究顯示，基于“時空同步”的SEI構建策略，在較高含水量（>25%）的10m LiTFSI電解液中，Li3PO4的形成在不額外的消耗來自正極的Li+和電子的情況下，可以阻止負極H2的析出，從而降低高電壓水系鋰離子電池所需要的水系電解液鹽濃度的閾值，為實現(xiàn)水系電池低鹽濃度依賴的界面化學提供了新方向。

相關研究成果以Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li3PO4-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries為題，發(fā)表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院青年人才計劃，以及懷柔清潔能源材料測試診斷與研發(fā)平臺、北京材料基因工程高精尖創(chuàng)新中心和長三角物理研究中心的支持。