近日，中國科學院大連化學物理研究所復雜分子體系反應動力學研究組研究員韓克利團隊在全無機非鉛四重鈣鈦礦納米晶發(fā)光動力學機理研究方面取得新進展。該團隊報道了一系列新型非鉛四重鹵化物鈣鈦礦納米晶的發(fā)光增強機制，并依此制備高性能光電探測器。

全無機CsPbX₃（X = Cl，Br，I）型鈣鈦礦納米晶體已在光電子器件領域中得到廣泛研究。由于鉛的高毒性，人們一直在尋找鉛的替代元素。非鉛鹵化鈣鈦礦型納米晶因其低毒性，高穩(wěn)定性和化學多樣性而受到關注。韓克利團隊前期已開發(fā)出A3M'2X9（Angew. Chem. Int. Edit.，2017)、A2MM'X6（J. Am. Chem. Soc.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2019；Sci. China Chem.，2019；Sci. Bull.，2020；ACS Cent. Sci.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020）和A2BX6（Angew. Chem. Int. Edit.，2020）型非鉛鈣鈦礦納米晶并揭示其發(fā)光動力學機理。然而，基于這些非鉛鈣鈦礦型納米晶的光電子器件研究進展有限。因此，通過揭示新型非鉛鈣鈦礦納米晶的載流子動力學，并依此將其有效地應用在光電子器件領域方面具有重要意義。

該團隊首次報道了一系列空位有序的四重鈣鈦礦型膠體納米晶，通過對Cs4MnBi2Cl12納米晶合金化，可將其熒光量子產率提高近100倍。載流子超快動力學研究發(fā)現，在四重鈣鈦礦納米晶Cs4MnBi2Cl12中，自由激子迅速自捕獲為“自陷激子”，進而發(fā)生自陷激子輔助的給體—受體（Mn²⁺）能量轉移過程。合金化可以消除與能量轉移相互競爭的超快缺陷態(tài)捕獲過程，并可提升納米晶的結晶度，進而大幅度提升發(fā)光效率?；诤辖鸹乃闹剽}鈦礦納米晶具有結晶度高、載流子壽命長等特性，該團隊還制備了基于該納米晶的光電探測器，該探測器具有超高響應度（0.98×104A/W），該靈敏度遠高于以往報道的基于非鉛鈣鈦礦納米晶的光電探測器。四重鈣鈦礦型納米晶為光電應用開辟了新的可能性。

相關研究結果發(fā)表在《先進材料》（Adv. Mater.）上。研究工作得到國家自然科學基金重點項目等的資助。

大連化物所在全無機非鉛四重鈣鈦礦納米晶發(fā)光動力學機理研究中獲進展