復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系、應(yīng)用表面物理國家重點實驗室教授譚鵬課題組與日本東京大學(xué)教授Hajime Tanaka課題組合作，通過實驗與模擬結(jié)合，首次發(fā)現(xiàn)球面拓?fù)淙毕莺颓騼?nèi)結(jié)晶過程的動力學(xué)協(xié)同，形成核—殼—表面復(fù)合結(jié)晶體的形貌控制物理機(jī)制，為小尺度自組織結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了新原理和思路。相關(guān)成果近日在線發(fā)表于《自然—物理學(xué)》。

小尺度自組織結(jié)構(gòu)常見于自然界和各類人工合成材料，如病毒、納米顆粒，以及大分子或顆粒聚集體形成的團(tuán)簇等。以簡單的二維球面為例，傳統(tǒng)理論認(rèn)為其表面結(jié)構(gòu)主要由拓?fù)淙毕菘刂?，如球面上存?2個5度旋轉(zhuǎn)對稱的點缺陷。這一理論很好地解釋了球狀病毒蛋白殼結(jié)構(gòu)的形成，如非洲豬瘟病毒的衣殼結(jié)構(gòu)。然而，球形約束形成的三維結(jié)構(gòu)具有多樣性；受到結(jié)構(gòu)體的尺寸、內(nèi)在對稱性等因素影響，如具有正四面體特性的小晶粒也可由堆積效應(yīng)形成內(nèi)在二十面體結(jié)構(gòu)。兩種方式如何協(xié)調(diào)控制自組織結(jié)構(gòu)體的形貌目前尚缺乏統(tǒng)一的物理機(jī)制。

為此，譚鵬課題組利用三維共聚焦熒光顯微鏡，對球形液滴內(nèi)膠體粒子的自組裝動力學(xué)進(jìn)行了三維實時原位觀測，通過控制液滴中的離子濃度，發(fā)現(xiàn)三種不同形貌的核—殼—表面復(fù)合結(jié)構(gòu)，內(nèi)核分別為二十面體超結(jié)構(gòu)ICO、面心立方FCC單晶和體心立方BCC單晶，然而其表面結(jié)構(gòu)仍由拓?fù)淙毕菘刂啤?/span>

同時，研究人員通過分析三種形貌演化動力學(xué)，發(fā)現(xiàn)球面拓?fù)淙毕莺腕w結(jié)構(gòu)內(nèi)在對稱性的動力學(xué)協(xié)調(diào)競爭機(jī)制：生長初期由表面拓?fù)淙毕輿Q定，生長中期階段的外—內(nèi)協(xié)調(diào)決定末態(tài)形貌。研究表明小尺度自組織結(jié)構(gòu)的形貌不僅受熱力學(xué)驅(qū)使，而且受動力學(xué)調(diào)控。

譚鵬表示，這為受限結(jié)構(gòu)體的形貌選擇提供了一種新動力學(xué)機(jī)制，對納米粒子制備、生物自組裝過程有重要指導(dǎo)意義。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41567-020-0991-9