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2022-09-30
顆粒在線訊：中國科學技術大學教授楊上峰課題組合成了兩種新型的基于過渡金屬釩的內(nèi)嵌金屬富勒烯。結合這兩種分子結構上的關聯(lián)性，他們提出一種全新的內(nèi)嵌金屬富勒烯形成機制——自驅動單原子碳注入機制。研究成果近日發(fā)表于美國《國家科學院院刊》。
內(nèi)嵌金屬富勒烯因其結構的多樣性在近20年間得到了飛速發(fā)展。目前報道的3種內(nèi)嵌金屬富勒烯形成機制都側重于外部碳籠骨架的轉變，內(nèi)嵌金屬團簇之間的轉變機制則從未被報道過。對內(nèi)嵌金屬富勒烯中內(nèi)嵌金屬團簇形成機理的深入研究，是富勒烯領域極其重要且富有挑戰(zhàn)性的工作。
在前期工作的基礎上，楊上峰團隊合成并分離出兩種新型的基于過渡金屬釩的內(nèi)嵌金屬富勒烯。他們與中國科學技術大學李群祥教授課題組、廈門大學謝素原院士團隊合作，利用單晶X射線衍射技術精確表征了它們的分子結構，并對其電子結構進行了系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)這兩種內(nèi)嵌金屬富勒烯的分子結構和電子結構存在極大的相似性。
楊上峰課題組提出，它們之間存在一種全新的內(nèi)嵌金屬富勒烯形成機制——自驅動單原子碳注入機制。該機制可以分為兩個過程，即獨碳團簇金屬富勒烯對單原子碳的吸附、單原子碳注入到碳籠形成雙碳團簇金屬富勒烯。所內(nèi)嵌的過渡金屬釩上存在的單電子對于促進單原子碳吸附到碳籠上起著至關重要的作用。
不同于之前通過高壓法或離子注入法實現(xiàn)將非金屬原子（如氮）嵌入到中性富勒烯碳籠的報道，通過單原子碳注入機制可以實現(xiàn)將非金屬原子原位嵌入到帶負電的碳籠中。由于內(nèi)嵌釩原子的存在，該過程可以認為是自驅動的，相比于以往的合成方法大大降低了反應能耗。
研究結果對于深入理解內(nèi)嵌金屬富勒烯的形成機理以及合成新結構內(nèi)嵌金屬富勒烯具有重要意義。
相關論文信息：
https://doi.org/10.1073/pnas.2202563119
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