石墨烯具有獨(dú)特的二維薄層結(jié)構(gòu)，是一種極具潛力的新型潤滑材料。近年來研究表明，具有原子厚度的石墨烯不僅在微觀接觸尺度下具有超滑特性，而且在宏觀接觸方式下也展現(xiàn)出非凡的摩擦學(xué)特性，但是均強(qiáng)烈依賴于理想的石墨烯表界面結(jié)構(gòu)。因此實(shí)現(xiàn)石墨烯摩擦表界面結(jié)構(gòu)的調(diào)控對(duì)于獲得優(yōu)異的摩擦學(xué)性能并推動(dòng)其實(shí)際應(yīng)用具有十分重要的意義。

近日，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所磨損與表面工程課題組發(fā)現(xiàn)了摩擦力致氧化石墨烯向理想石墨烯表界面結(jié)構(gòu)原位轉(zhuǎn)化的現(xiàn)象，并與清華大學(xué)馬天寶教授團(tuán)隊(duì)合作，結(jié)合實(shí)驗(yàn)和分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示了結(jié)構(gòu)演變過程的分子作用機(jī)理與規(guī)律，提出了一種利用簡便的摩擦力作用，即可實(shí)現(xiàn)選擇區(qū)域的石墨烯表界面結(jié)構(gòu)調(diào)控的新方法。

宏觀摩擦過程中，氧化石墨烯向理想石墨烯結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象

研究發(fā)現(xiàn)，在宏觀球-盤接觸摩擦實(shí)驗(yàn)過程，摩擦軌道上的氧化石墨烯發(fā)生了向完美石墨烯結(jié)構(gòu)的原位大尺寸轉(zhuǎn)變。實(shí)驗(yàn)檢測(cè)到該過程伴隨著氧化石墨烯羥基官能團(tuán)的減少以及水分子的溢出。其中摩擦力作用而非靜壓力驅(qū)動(dòng)了該轉(zhuǎn)化過程，而且當(dāng)與有活性鍵的配副摩擦?xí)r更有益于該轉(zhuǎn)變現(xiàn)象的發(fā)生。研究人員進(jìn)一步結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算，揭示了轉(zhuǎn)變過程的分子作用機(jī)制：在滑移摩擦力剪切作用的驅(qū)動(dòng)下，激活了氧化石墨烯的羥基官能團(tuán)與摩擦配副上的活性鍵以及相鄰石墨烯片層上羥基官能團(tuán)之間的化學(xué)相互作用，誘導(dǎo)發(fā)生C-OH鍵的斷裂。斷裂后碳原子由sp3態(tài)向能量更穩(wěn)定的sp2態(tài)轉(zhuǎn)化，實(shí)現(xiàn)六元環(huán)結(jié)構(gòu)的自修復(fù)；斷裂后-OH基或與配副懸鍵結(jié)合，或奪取相鄰片層-OH上的氫生成水分子溢出。

整個(gè)摩擦過程中，氧化石墨烯向石墨烯結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變使得摩擦系數(shù)進(jìn)一步降低且平穩(wěn)，因此利用該摩擦結(jié)構(gòu)演變現(xiàn)象，可以主動(dòng)調(diào)控、獲得摩擦界面的理想石墨烯結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)平穩(wěn)、長效的潤滑狀態(tài)，對(duì)于推動(dòng)其實(shí)際應(yīng)用具有重要價(jià)值。同時(shí)利用結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化過程中伴隨的摩擦力致水分子脫溢行為，通過對(duì)水分子的監(jiān)測(cè)，可以為力致傳感提供新的思路。

摩擦過程中滑移界面結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的分子作用機(jī)理

上述研究結(jié)果近期在線發(fā)表在Advanced Functional Materials（論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202004498）上，該工作得到了國家自然科學(xué)基金航天聯(lián)合項(xiàng)目、面上項(xiàng)目和中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)項(xiàng)目的資助。