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2022-05-20
顆粒在線訊：近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所電鏡技術(shù)研究組副研究員劉岳峰等與意大利科學(xué)院ICCOM研究所主任研究員Giuliano Giambastiani等合作，在非金屬納米碳催化劑表面活性基團(tuán)作用機(jī)制的研究中取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)以不同的sp2和sp3雜化比例的納米金剛石為催化劑，研究了乙苯直接脫氫制苯乙烯反應(yīng)過程中納米碳催化劑表面活性基團(tuán)的催化作用及再生機(jī)制。
苯乙烯是工業(yè)上合成樹脂、合成橡膠等聚合材料的重要單體，可以通過乙苯直接脫氫獲得。大量研究結(jié)果表明，納米碳催化材料的表面C=O基團(tuán)可以實(shí)現(xiàn)乙苯分子的脫氫轉(zhuǎn)化，然而在不同的納米碳材料上表現(xiàn)出不同的反應(yīng)本征活性，對活性氧基團(tuán)所處的微環(huán)境影響并無科學(xué)的認(rèn)識。
該工作中，合作團(tuán)隊(duì)在前期高效納米碳催化材料的表面化學(xué)結(jié)構(gòu)調(diào)控、可控合成與整體成型的研究基礎(chǔ)上（ACS Catalysis，2021；J. Hazardous Mater.，2021；Carbon，2020；J. Mater. Chem. A，2020)，選用納米金剛石作為乙苯脫氫反應(yīng)的研究對象，制備了不同的sp2和sp3雜化比例的納米金剛石催化劑，這類具有sp2/sp3核殼結(jié)構(gòu)的雜化碳納米材料有助于闡明催化反應(yīng)中重要的構(gòu)—效關(guān)系。通過乙苯氧化脫氫（ODH）與直接脫氫（DDH）反應(yīng)相結(jié)合的循環(huán)路徑，以及電子顯微、譜學(xué)等表征、DFT理論計(jì)算，該團(tuán)隊(duì)證明了sp3雜化立方晶型的納米金剛石邊緣上的鄰醌基團(tuán)，可作為高效地乙苯直接脫氫反應(yīng)的活性基團(tuán)并進(jìn)行催化循環(huán)再生。該研究為納米碳材料表面官能團(tuán)的微環(huán)境識別和在烷烴脫氫中活性位作用機(jī)制等方面提供了新的研究思路。
相關(guān)工作以Assessing the Nature of Active Sites on Nanodiamonds as Metal-Free Catalysts for the EB-to-ST Direct Dehydrogenation Using a Catalytic Approach為題于近日發(fā)表在ACS Catalysis上，并被選為封面文章。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等項(xiàng)目的資助。
大連化物所等揭示碳納米催化劑在乙苯直接脫氫反應(yīng)中活性基團(tuán)的作用機(jī)制
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