近幾年來，在拓?fù)浞瞧接沟蔫F基超導(dǎo)材料中研究馬約拉納零能模是凝聚態(tài)物理學(xué)家關(guān)注的前沿問題之一。近期，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員丁洪團(tuán)隊(duì)和中科院院士、物理所研究員高鴻鈞團(tuán)隊(duì)以及北京師范大學(xué)教授殷志平團(tuán)隊(duì)、美國麻省理工學(xué)院教授傅亮團(tuán)隊(duì)合作，在自摻雜的雙層鐵基超導(dǎo)體CaKFe₄As₄單晶樣品上，發(fā)現(xiàn)了拓?fù)浞瞧接沟牡依吮砻鎽B(tài)，并在超導(dǎo)渦旋中觀察到了伴隨整數(shù)量子化能級(jí)序列的渦旋束縛態(tài)的馬約拉納零能模。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature communications上。劉文堯（IOP）、曹路（IOP）、朱詩雨（IOP）和孔令元（IOP）為論文的共同第一作者，高鴻鈞和丁洪為論文的共同通訊作者。殷志平提供了能帶計(jì)算，浙江大學(xué)教授曹光旱提供了高質(zhì)量的單晶樣品，傅亮提供了理論模擬。

在凝聚態(tài)物理學(xué)的材料體系中，存在被拓?fù)淙毕菟`的其產(chǎn)生湮滅算符滿足自共軛關(guān)系的拓?fù)浞瞧接沟臏?zhǔn)粒子激發(fā)，通常被稱為馬約拉納零能模。理論證明，馬約拉納零能模滿足非阿貝爾任意子統(tǒng)計(jì)規(guī)律，對(duì)多個(gè)馬約拉納零能模進(jìn)行交換編織操作能夠形成量子比特，是實(shí)現(xiàn)容錯(cuò)拓?fù)淞孔佑?jì)算的最可行方案之一。近年來，物理學(xué)家設(shè)計(jì)出多種產(chǎn)生馬約拉納零能模的方案，如5/2填充的分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)（Pfaffian state）、手性p波超導(dǎo)體、BCS超導(dǎo)體/非平庸能帶異質(zhì)結(jié) （半導(dǎo)體納米線、拓?fù)浣^緣體、磁性原子鏈等）。然而，p波超導(dǎo)體在測(cè)量上的不確定性、異質(zhì)結(jié)方案的復(fù)雜結(jié)構(gòu)，為馬約拉納零能模的研究和未來應(yīng)用帶來阻礙。因此，尋找一種具有拓?fù)浞瞧接剐再|(zhì)、較高本征超導(dǎo)溫度和較強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)的單一材料以作為馬約拉納束縛態(tài)的載體，是進(jìn)一步探索馬約拉納零能模性質(zhì)和構(gòu)建拓?fù)淞孔颖忍氐年P(guān)鍵。

2017年，丁洪研究組與日本東京大學(xué)合作，利用超高分辨角分辨光電子能譜，證實(shí)了FeTe_0.55Se_0.45單晶中拓?fù)浔砻鎽B(tài)的存在（P. Zhang et al. Science 360，182 (2018)）。同時(shí)，高鴻鈞/丁洪聯(lián)合團(tuán)隊(duì)在FeTe_0.55Se_0.45單晶樣品的超導(dǎo)渦旋中，觀測(cè)到了干凈的零能準(zhǔn)粒子激發(fā)，這被認(rèn)為是馬約拉納零能模的信號(hào)（D. Wang et al. Science 362，333 (2018)），引起了物理學(xué)家們對(duì)拓?fù)浞瞧接沟蔫F基超導(dǎo)體系的關(guān)注。2019年8月，高鴻鈞團(tuán)隊(duì)與丁洪團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步合作，發(fā)現(xiàn)FeTe_0.55Se_0.45中存在馬約拉納零能模的磁通渦旋，其束縛態(tài)表現(xiàn)出半整數(shù)位的量子化能級(jí)嬗移（L. Kong et al. Nature Physics 15，1181 (2019)），該研究澄清了馬約拉納零能模的拓?fù)浔举|(zhì)。研究人員在FeTe_0.55Se_0.45單晶中觀測(cè)到了磁通渦旋中馬約拉納零能模的近量子化電導(dǎo)平臺(tái)特征，證實(shí)了Fe（Te，Se）渦旋中存在馬約拉納零能模。2018年至今，學(xué)界陸續(xù)在其他的鐵硫基超導(dǎo)材料中發(fā)現(xiàn)了馬約拉納零能模的信號(hào)，如（Li，F(xiàn)e）OHFeSe（Qin Liu et al. PHYSICAL REVIEW X 8，041056 (2018)）和 Fe（Te，Se）薄膜（X.-L. Peng et al. PHYSICAL REVIEW B 100，155134 (2019)）。然而，F(xiàn)e（Te,，Se）近親家族需要依靠原子替換摻雜來保證拓?fù)浞瞧接剐再|(zhì)或超導(dǎo)電性，這不可避免地在材料中引入體態(tài)不均勻性，導(dǎo)致Fe（Te，Se）近親體系的超導(dǎo)渦旋在產(chǎn)生馬約拉納零能模過程中存在不確定性。這種材料本征的不均勻性減弱了鐵硫基超導(dǎo)體系作為馬約拉納零能模載體在拓?fù)淞孔佑?jì)算領(lǐng)域中實(shí)際應(yīng)用的可能。因此，發(fā)現(xiàn)一種體態(tài)均勻同時(shí)具有拓?fù)浞瞧接剐再|(zhì)的高溫鐵基超導(dǎo)材料具有重要意義。

和鐵硫基超導(dǎo)家族相比，鐵基超導(dǎo)材料中的另一大家族——鐵磷基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)更豐富，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度普遍更高。已有理論計(jì)算證明了拓?fù)浞瞧接剐再|(zhì)在鐵基超導(dǎo)家族中廣泛存在（P. Zhang et al. Nature Physics 15，41-47(2019)）。在此基礎(chǔ)上，丁洪團(tuán)隊(duì)對(duì)鐵磷基超導(dǎo)材料開展了大范圍調(diào)研，最終發(fā)現(xiàn)1144型鐵基超導(dǎo)體中的CaKFe₄As₄是可能的理想馬約拉納零能模載體。CaKFe₄As₄結(jié)構(gòu)與122體系鐵基超導(dǎo)體類似，通過自摻雜效應(yīng)，在帶來高溫超導(dǎo)電性的同時(shí)避免了體態(tài)不均勻性的引入；自摻雜打破了晶格c方向上的滑移鏡面對(duì)稱性，使能帶在kz方向上折疊。殷志平團(tuán)隊(duì)對(duì)此進(jìn)行了DFT+DMFT計(jì)算，證明了該能帶折疊可產(chǎn)生非平庸的拓?fù)淠軒Х崔D(zhuǎn)與表面態(tài)；丁洪團(tuán)隊(duì)利用上海光源的同步輻射角分辨光電子能譜，觀測(cè)到了清晰的CaKFe₄As₄體態(tài)能帶，并在表面堿金屬摻雜的樣品上看到了狄拉克型能帶，證明了CaKFe₄As₄中拓?fù)浔砻鎽B(tài)的存在（圖1）。隨后，丁洪團(tuán)隊(duì)與日本東京大學(xué)進(jìn)行合作，利用高分辨的激光角分辨光電子能譜，精確測(cè)量了體態(tài)能帶與拓?fù)浔砻鎽B(tài)能帶的超導(dǎo)能隙（圖2）。為更進(jìn)一步確認(rèn)CaKFe₄As₄可產(chǎn)生馬約拉納零能模，丁洪團(tuán)隊(duì)與高鴻鈞團(tuán)隊(duì)合作，利用其極低溫強(qiáng)磁場(chǎng)STM/S聯(lián)合系統(tǒng)，對(duì)CaKFe₄As₄進(jìn)行了全面研究。通過掃描隧道譜實(shí)驗(yàn)，在零場(chǎng)下，研究人員得到了均勻的超導(dǎo)能隙譜，其能隙大小與角分辨光電子能譜得到的結(jié)果一致，證明了CaKFe₄As₄本身體態(tài)的均勻性（圖1）。通過引入外磁場(chǎng)，研究人員在CaKFe₄As₄的超導(dǎo)渦旋中發(fā)現(xiàn)了馬約拉納零能模的存在，同時(shí)伴有整數(shù)量子化能級(jí)序列的渦旋束縛態(tài)。傅亮團(tuán)隊(duì)利用狄拉克表面態(tài)誘導(dǎo)渦旋束縛態(tài)的簡單模型，結(jié)合實(shí)驗(yàn)觀測(cè)得到的超導(dǎo)能隙和化學(xué)勢(shì)等物理參數(shù)，重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)中拓?fù)錅u旋束縛態(tài)獨(dú)有的能級(jí)序列空間分布特征，證明了CaKFe₄As₄的馬約拉納零能模來源于其表面態(tài)超導(dǎo)準(zhǔn)粒子（圖3）。

該研究有機(jī)結(jié)合了能帶計(jì)算、角分辨光電子能譜、掃描隧道顯微鏡和理論模型模擬，重演了馬約拉納零能模在拓?fù)浞瞧接硅F基超導(dǎo)體的超導(dǎo)渦旋中構(gòu)建的機(jī)制；第一次在鐵磷基超導(dǎo)家族中證明了馬約拉納零能模的存在；CaKFe₄As₄作為一個(gè)具有體態(tài)均勻性和較高超導(dǎo)溫度（Tc=35 K）的馬約拉納零能模載體，為未來馬約拉納零能模的研究和拓?fù)淞孔佑?jì)算的探索提供了重要平臺(tái)。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委、科技部、北京市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)的支持。

論文鏈接

圖1.CaKFe₄As₄中的能帶計(jì)算與拓?fù)涞依吮砻鎽B(tài)的觀測(cè)

圖2.超導(dǎo)態(tài)的測(cè)量

圖3.在CaKFe₄As₄中觀測(cè)到的能級(jí)序列整數(shù)量子化的拓?fù)錅u旋束縛態(tài)，以及每個(gè)能級(jí)的渦旋束縛態(tài)的波函數(shù)空間分布